刘振红[1]2004年在《飞秒激光强场下气体小分子的电离和解离》文中认为本论文的主要内容是利用飞行时间质谱仪来探测飞秒激光强场下气体小分子的电离解离。在我们实验过程中使用的是天津大学搭建的飞秒激光系统。在波长800nm、400nm,最短脉宽60fs,强度1013-1015Wcm-2时,对卤代烷烃CH2I2、CH2ICl 两种分子在强激光场的电离和解离行为进行了一系列研究。在实验中得到了分子电离解离产生的单价和高价离子的产量与激光强度,激光波长的关系。经过数据处理和分析得出:在我们的实验中,母体分子发生场致电离,随后电离/解离成高价母体离子和其他离子碎片。我们认为:实验中的高价离子来源于高价母体离子因库仑斥力而发生的库仑爆炸,所有的化学键同时断裂。进一步研究了库仑爆炸过程中所释放的平动能和激光强度的关系,可以据此推测出发生库仑爆炸时的核间距。同时在实验中还观察到I2 、 +ICl+两种分子离子,说明在飞秒激光强场下发生了协同消除反应。气体小分子的电离解离行为是由于飞秒激光强场与分子的势能面相互作用而引起的。
王艳梅[2]2007年在《卤代化合物的光电离和光解离研究》文中研究指明光电离和光解离是分子与激光作用后两种主要的反应途径。通过光电离和光解离研究,可以获得分子离子态和激发态信息,为深入了解化学反应实质提供依据。对于分子电离后的离子态产物可以用质量分辨的阈值电离光谱(MATI)来进行研究,它具有很高的分辨率,是研究离子态的一种有效手段。分子光解动力学是分子反应动力学的一个重要分支,离子速度影像技术是研究分子光解动力学的一种理想方法,它可以同时测量光解中相关联的量,获得丰富的动力学信息。本文利用MATI光谱和离子速度影像技术分别对几种分子的离子态光谱和光解动力学进行了研究。本文从内容上分为叁个部分:第一部分是甲基吲哚分子和iso-C3H7Br的MATI光谱研究。我们利用双色双光子MATI光谱技术研究了4-甲基吲哚和7-甲基吲哚的离子光谱,利用单色双光子MATI光谱技术研究了iso-C3H7Br经过中间解离态的离子光谱,获得了这些分子的高精度电离势和振动能级信息,结合理论计算对获得的光谱进行了标识,并进一步分析了分子结构对其振动的影响。第二部分是利用离子速度影像技术对1,2-C2H4Br2、tert-C4H9Br和iso-C4H9Br的紫外光解动力学的研究,获得了光解产物的平动能分布和角度分布信息,分析了这些分子的断键机理,研究了势能面间的相互耦合对光解产物状态的影响。第叁部分利用飞秒激光结合离子速度影像技术,对观察到的ICl和CH3I分子的解离电离和库仑爆炸现象进行了研究,获得了反应产物的速度和角度分布,对解离电离过程中可能的离子产物通道和库仑爆炸中的取向机理进行了分析。
杨岩[3]2012年在《卤代烷烃分子飞秒光场电离解离过程的研究》文中进行了进一步梳理随着飞秒激光技术的飞速发展,分子体系与飞秒激光的相互作用引起了人们越来越多的关注,很多新现象、新效应被理论预言和实验发现,如：高次谐波的产生、阈值上电离、多光子电离解离、库仑爆炸等等。为了更加细致深入的探究这些物理过程,一些新的离子探测技术被引入到实验中,如,飞行时间质谱技术、离子速度影像技术、叁维切片成像技术等。由于卤代烷烃分子在大气物理化学过程中扮演着重要的作用,因此卤代烷烃分子与光场的相互作用过程一直是人们关注的焦点和热点。在本论文中,我们利用叁维切片离子成像技术研究了卤代烷烃分子与飞秒激光(1013～1014W/cm2)相互作用的电离、多光子解离以及解离双电离过程,同时利用飞秒脉冲相位锁定技术研究了二氯荧光素分子的波包相干控制过程。具体如下：1)利用直流切片离子成像技术研究了一溴二氯乙烷(BCE)分子与800nm飞秒激光非共振相互作用电离解离过程。研究了不同偏振条件下母体分子离子产率之比[BCE2+][BCE+]与光场强度的依赖关系,分析了母体分子的双电离机制；实验获得了相关碎片离子的切片图像,计算拟合了相关离子的动能分布,结合量子化学理论计算分析了不同动能的产物离子反应通道,讨论了C-C、C-Br和C-Cl键解离机制；分析了分子库仑爆炸模型,计算获得了修正后的平衡间距Re*等参数值。2)利用直流切片离子成像技术研究了一氟二溴乙烷(FBE)分子与800nm飞秒激光非共振相互作用电离解离过程。理论和实验分析了FBE分子在不同光场强度下的电离机制,利用叁维离子切片成像系统获得了不同碎片离子的切片图像,数据拟合获得了相关离子动能分布和角度分布,结合量子化学理论计算分析了不同动能产物离子的反应通道,分析了脱氢过程对解离双电离通道中产物离子动能、角度以及产率的影响,通过分析C-C和C-Br键的解离过程,研究了多光子电离解离与解离双电离过程的竞争机制。3)分子激发振动态动力学过程与分子解离电离过程密切关联,我们利用飞秒激光脉冲相位锁定技术研究了二氯荧光素分子的激发振动态波包动力学,实验结果表明由激光脉冲相位操控的分子激发态振动波包发生了相长干涉和相消干涉,其激发态振动波包的寿命为230fs。液相分子激发态振动波包的控制,为实现操控气相分子电离解离过程提供了实验技术手段。
滕憧[4]2015年在《飞秒激光场中溴乙烷分子的电离解离过程研究》文中研究表明近年来,激光与分子的相互作用一直是人们高度关注的研究课题,当激光强度达到1013～1015W/cm2时,分子体系中的电子态会与激光发生耦合作用,从而改变分子原本的势能面,在这过程中会伴随不同的物理现象,例如：多光子电离、阈上电离、场致电离、高次谐波的产生以及库仑爆炸等等。由于多原子分子体系的解离过程非常复杂,人们常将卤代烷烃在飞秒光场下的动力学过程作为研究样本去衡量其他多原子分子的光解离动力学过程。在本论文中,我们利用叁维直流切片离子成像技术研究了溴乙烷与飞秒激光相互作用发生解离电离和库仑爆炸的过程。具体研究工作如下：1.我们获得了溴乙烷分子在不同光场强度下的飞行时间质谱,发现了C-Br键,C-C键,C-H键的断裂顺序与光场强度的依赖关系,并简要分析了高价离子的形成原因。2.我们利用叁维切片离子成像技术研究了溴乙烷分子在800 nm、72 fs激光场中的库仑爆炸和多光子解离电离过程,获得了C-Br键,C-C键以及C-H键断裂主要产物H2+, CH3+, C2H5+, Br+, CH2Br+和C2H3Br+的切片成像图；通过计算这些碎片离子的动能分布和角分布参数,判断了不同碎片产物的解离通道,并研究了主要解离产物库仑爆炸通道的前驱态寿命。3.我们研究了特殊解离通道H2/H2+的消除过程,利用从头计算法模拟了在多光子解离机制与库仑爆炸机制作用下H2/H2+消除通道的反应路径,发现前者属于异步协同消除机制,后者属于同步协同消除机制。
尹吉庆[5]2012年在《强场下氢分子离子的解离动力学及其含时理论研究》文中研究表明分子反应动力学（Molecular Reaction Dynamics）是前沿的化学物理研究领域。它应用了先进的现代物理化学分析方法，是从原子、分子层次出发研究不同状态下和不同分子体系中单分子的基元化学反应的微观动态、反应过程和反应机理的科学。分子反应动力学不仅可以阐明分子反应过程中各种瞬态物质的结构、性质和作用，还能以态－态反应动力学，以及对分子相干态之间的作用的深入研究来阐明化学反应的内在规律。作为物理化学的重要方法之一，含时波包方法在研究强激光场中分子振动激发和分子电离时已被证明是一种行之有效的方法，其理论框架在分子物理及场与物质相互作用等多方面都得到了广泛应用。含时波包方法具有许多优点，它既能进行高效的数值计算，还为动力学提供了物理意义明确而直观的图像，它既具有经典的直观，又不乏量子力学的准确。另外，含时量子波包方法尤其适用于研究体系随时间演化的问题。近年来随着激光技术的发展，高精度、高分辨的实验技术在分子反应动力学领域得到了广泛的应用，获得了许多非常重要的研究成果。利用超短激光脉冲控制电子和核的运动一直是物理和化学领域中一个有趣而热门的研究课题。求解原子和双原子分子等这类两体问题，使用基于求解含时薛定谔方程的量子波包方法能够详细地描述系统的时变动力学过程，因此它被广泛地应用于分子反应动力学研究中。强场下双原子分子解离动力学的研究不仅对处理大分子的强场效应有借鉴作用，还对理解和实施原子与分子过程的激光操控具有重要的理论和实践意义。本文运用含时波包理论，利用傅立叶格点法(FGH)求解初始时刻薛定谔方程，劈裂算符方法传播波函数。以氢分子离子为研究对象，计算了其在强场下的解离几率和库仑爆炸几率，并进一步研究了场强、波长等因素对解离几率、库仑爆炸几率的影响。人们发现稀有气体在强激光场作用下会产生高次谐波，最近又发现在分子气体中也有这种现象。本文计算了氢分子离子在与激光作用过程中产生的高次谐波谱，并进一步研究了振动量子数对高次谐波谱的影响。主要进行了以下几个方面的工作：(1)介绍与本工作有关的波包动力学基础理论。首先给出波包的基本概念以及在动力学中的应用，然后以双原子分子为例展示了如何求解体系对应特定条件哈密顿量的含时薛定谔方程，提供了从求解耦合薛定谔方程到得出波包动力学信息的数值工具。波包动力学的这些一般的理论同飞秒时间分子物理和分子化学联系起来了。(2)利用傅立叶格点-哈密顿方法求解了含时薛定谔方程，得到基态束缚态的初始波函数，进而利用激光脉冲作用得到相应激发态波包。利用劈裂算符-傅立叶变换方法演化波包，从而实现波包的传播，得到任意时刻波函数。(3)计算在强激光场下氢分子离子的解离几率和库仑爆炸几率，并进一步研究了激光参数对离解几率的影响。研究发现，增加激光波长，其频率降低，远离共振区，从而导致跃迁到解离态的H_2~+数目减少，H_2~+的库仑爆炸通道发生的几率、解离通道发生的几率随之降低；增强激光强度，能把更多的H_2~+从束缚态激发到解离态，从而导致跃迁到解离态的H_2~+数目增加，体系中未发生解离的H_2~+数目相应减少，H_2~+的库仑爆炸通道发生的几率、解离通道发生的几率随之增加。所得的结论不仅有助于理解强场下分子的动力学行为，而且对实现激光控制化学键的断裂也有重要意义。(4)计算了飞秒激光场中H_2~+的高次谐波谱。研究表明，在强场中H 2+的高次谐波谱基本具有“下降—平台—截止”的结构，平台区的高次谐波的强度随着振动量子数的增大而增强。之所以出现这个规律是因为振动量子数增加，导致体系的电离势逐渐降低从而使得高次谐波的强度增加。增加激光强度，也可增加高次谐波的强度，因为较强的激光场能打开能级间隙，电子的隧穿电离和与母核的复合更容易发生，从而使得高次谐波的强度增加。论文共分为四章。第一章为绪论，主要从总体上介绍了分子反应动力学和含时波包法的发展，高次谐波产生的基本理论；第二章介绍了含时波包动力学基本理论和计算方法；第叁章计算了在飞秒激光场下氢分子离子的解离几率和库仑爆炸几率，进一步计算了激光波长、强度等激光参数对离解几率的影响，并且对发现的规律给出合理的理论解释；第四章研究了飞秒激光场中H_2~+的高次谐波谱，发现在强场中H 2+的高次谐波谱基本具有“下降—平台—截止”的结构，平台区高次谐波的强度随着振动量子数的增大而增强，并给出比较合理的理论解释。
荆达[6]2017年在《飞秒强激光场中双原子分子电离特性的研究》文中研究说明随着飞秒激光技术的快速发展,在理论和实验上观测调控原子、分子的实时动力学成为人们研究的重点,其中利用飞秒激光脉冲研究特定模型系统下的控制机制是非常必要的。本论文中,在飞秒强场下利用含时量子波包法,对Li2分子电离做了理论模拟。针对阶梯型的四态Li2分子,研究了其在两束泵浦光(pump)和一束探测光(probe)的作用下光电子能谱中的Autler-Townes分裂情况,并由其叁峰结构来分析判断缀饰态的布居和能量。发现调节激光强度、叁束激光的波长以及pump和probe光之间的延迟时间可以调控缀饰态的布居和能量。当激光强度达到11 23 10 W cm-×?时,拉比振荡开始出现,而且继续增加激光强度至11 24.5 10 W cm-×?时,叁峰结构也开始呈现,两个边峰向远离彼此的方向移动,所以能够调控激光强度来操纵叁个缀饰态的布居和能量。当第一束泵浦光正失谐大于25nm时,右侧峰的峰值最高,负失谐大于45nm时,左侧峰值最高,而且随其波长增加,叁个峰向低能量方向移动,可以通过调控pump-1光的波长来控制叁个缀饰态的布居和能量。随着第二束泵浦光的负失谐大于40nm或者正失谐大于50nm时,叁峰结构逐渐转变为两个峰,我们可以用双缀饰态对其进行解释,而且随第二束泵浦光波长的增加,光电子能谱中峰的能量减小,能够调控pump-2光的波长来推断并调控叁个缀饰态的布居和能量分布情况。探测光不影响叁峰分裂程度,只影响峰的位置,由此可通过控制probe光来调控缀饰态的能量分布。增加pump光和probe光间的延迟时间时,两个对称的边峰逐渐消失,当延迟时间为20fs时,对称边峰完全消失,由此能够调控叁个缀饰态的布居。我们的研究结果对于控制化学反应以及研究反应机理等具有指导意义。
张洪英[7]2009年在《激光感生碰撞能量转移和电荷转移的理论与实验研究》文中指出激光感生碰撞(laser-induced collision)是指在两个不同粒子的碰撞过程中,利用激光场与粒子间碰撞的共同作用将其中一个粒子的激发能选择性地转移到另一个粒子的特定能级的一种光学过程。它只有在碰撞和激光场同时存在时才能产生,单独激光或单独碰撞不能产生这种跨越粒子之间的能级跃迁现象。由于激光的参与,使得不同粒子之间通过碰撞传递能量变得更加快速和有效;通过粒子间的碰撞作用,又可以实现直接单光子激发难以完成的跃迁,达到预期的高激发态,形成粒子数反转,获得短波长激光。因此,研究激光感生碰撞过程对于发展短波长激光光源具有非常重要的意义。此外,激发所选粒子的特定靶能级的能力也使其在控制化学反应通道方面具有巨大的潜在应用价值。激光感生碰撞过程包括激光感生碰撞能量转移和激光感生碰撞电荷转移。在激光感生碰撞能量转移的传统研究中,所有的理论模型都假设了在碰撞过程中粒子的相对运动速度保持不变,以往的理论计算也是在此基础上进行的,这很显然不符合实际情况;此外,激光感生碰撞电荷转移的传统实验研究都是在混合金属蒸汽系统中进行,对于气体系统则未见报道。针对这两个问题,本文对这两种重要的激光感生碰撞过程做出了一些创新性的改进和完善,并进行了理论和实验研究。在原子间激光感生碰撞能量转移的理论研究方面,考虑到碰撞过程中原子运动速度的统计分布,对现有的激光感生碰撞能量转移的四能级理论模型进行了完善。根据热平衡状态下的麦克斯韦速度分布函数推导了两原子间相对运动速度的分布函数,并给出了对相对运动速度统计平均的碰撞截面。在此基础上,对以往研究不完善的Eu-Sr、Ba-Sr以及我们新提出的Eu-Sr系统进行了数值计算。这叁个系统具有典型的代表性:前两个系统分别满足激光感生碰撞能量转移的两种极限情况,从而可以通过忽略一个中间能级而由四能级系统过渡为叁能级系统;而我们提出的Eu-Sr系统则不满足这两个极限条件,因此不能简化为叁能级系统,而必须采用四能级模型进行求解。分别计算了叁个系统在不同的系统温度和转移激光强度下的激光感生碰撞跃迁几率和碰撞截面,并从准分子势能曲线的角度解释了各个系统的谱线特征。本文对于弱场情况计算得到的碰撞截面谱线形状与以往的结论相同:碰撞截面谱线明显不对称,一侧为非稳态翼,碰撞截面下降非常迅速;另一侧为准稳态翼,在很宽的转移激光失谐范围内都可以得到较大的碰撞截面。但计算表明,原子间相对运动速度的统计分布对碰撞截面的大小有明显影响,因此有必要在计算时加以考虑。在强场下激光感生碰撞能量转移谱表现出了明显区别于弱场情况的特征:(1)强场时谱线的宽度显着变窄,并且谱线形状失去了弱场时的明显不对称性,随着激光强度的提高逐渐趋于对称;(2)谱线的峰值位置明显偏离了共振频率而向着非稳态翼一侧发生偏移,偏移量的大小随着转移激光强度近似成线性增加。(3)峰值碰撞截面随着转移激光强度的增加而增大,并在增大到一定程度时出现了饱和现象。在激光感生碰撞电荷转移的研究方面,本文提出了一个新的单光束Xe~+-N激光感生碰撞电荷转移系统,这在国内外的研究中尚未见过报道。由于其特殊的能级结构,利用一束~440nm激光即可完成从反应初始能态Xe~+的制备到激光感生碰撞电荷转移产生N~+的整个过程,这与通常的激光感生碰撞过程需要两束激光完全不同。在理论方面,首先推导了与之相应的激光感生碰撞电荷转移的二能级理论模型,得到了态振幅的运动方程,并给出了碰撞跃迁几率和碰撞截面的表达式。在此基础上,对此Xe~+-N系统进行了数值计算,得到了不同转移激光强度和失谐量时的碰撞跃迁几率和碰撞截面。对~440nm波长转移激光的计算结果表明,在此波长附近激光感生碰撞电荷转移截面随转移激光波长的变化处于水平线性区,并且随着激光强度的增加近似成线性增大,证明了在该系统中实现本文提出的单光束激光感生碰撞电荷转移过程的可行性。在实验上,将分子束技术和飞行时间质谱检测技术相结合,对Xe~+-N系统的激光感生碰撞电荷转移过程进行了实验研究,据我们所知,迄今为止国内外尚未发表过相关的报道。首先利用~440nm染料激光多光子共振电离的方法制备了该系统的初始储能态Xe~+,并测得了Xe在440nm波长附近的多光子共振电离谱,在不同参数条件下的实验结果表明利用光阑对光束进行模式净化以及适当减小束源压力有利于抑制电离谱的宽度以及避免离子信号出现饱和现象。在此基础上,利用一束~440nm染料激光从实验上实现了该系统由Xe~+产生N~+的激光感生碰撞电荷转移过程。利用飞行时间质谱检测法对反应的产物离子(Xe~+、N~+和N~(2+))进行了探测,并对束源压力、激光波长和强度等参数对离子强度和产额的影响进行了分析。实验结果证实了在440nm波长附近,碰撞截面随激光波长的变化近似恒定,随激光强度的增加近似成线性增大的结论,与理论计算结果相一致,证明了理论计算的合理性。
郑晓云[8]2009年在《强场驱动下C1O基共振增强多光子电离的含时波包动力学理论研究》文中研究说明强激光场下分子的光电离和光解离已引起人们多年的关注。相对于弱场来说,强激光场下原子和分子的动力学行为表现出许多新的特征。含时波包方法在研究分子反应散射时已经被证明是一种非常有效的方法,其理论框架在分子物理和场与物质相互作用等研究领域也有着广泛的应用。含时波包法有许多优点,除了数值计算上的高效率外,该方法还为动力学提供了物理意义明确而直观的图像,它既具有经典的直观性,又不乏量子力学的准确性。另外,含时量子波包法尤其适用于研究体系随时间演化的问题。目前,对强场下分子的光电离动力学行为的理论研究主要集中在一些小分子上。对强场下小分子多光子电离的处理不仅对处理大分子的强场效应有借鉴作用,而且对理解和实施原子与分子过程的激光操控也具有重要的理论和实践意义。共振增强多光子电离光电子能谱(REMPI PES)技术是研究小分子激发态的有效手段。本论文利用量子力学含时波包传播中的劈裂算符-傅立叶变换方法研究强场驱动下ClO基的2+1多光子电离时间分辨光电子能谱。主要进行了以下几个方面的工作:(1)介绍与本工作有关的波包动力学基础理论。首先给出波包的基本概念以及在动力学中的应用,继而以双原子分子为例展示了如何求解体系对应特定Hamiltonian的含时薛定谔(Shr?dinger)方程;提供了从求解耦合薛定谔方程得到波包动力学信息的数值工具。(2)介绍激发态分子光电离动力学的基本理论。首先总结了用共振增强多光子电离技术和双共振方法研究分子激发态光电离动力学的工作。然后在理论背景部分介绍了处理跃迁矩的基本方法,这种处理光电离过程的方法是理解激发态光电离的基础。最后作为贯穿本文工作的主要研究对象,介绍了多光子电离含时光电子能谱(MPI-TRPES)技术,并对其特点、与多光子电离光谱的不同以及在分子动力学中的应用进行了讨论。(3)利用波包传播中的劈裂算符-傅立叶变换方法演化波包,计算得到了不同泵浦-探测延迟时间下ClO基2+1多光子电离的光电子能谱,粒子在各电子态上的布居以及波包在各电子态不同振动态上的投影。计算结果表明,泵浦-探测延迟时间及激光强度等均会对光电子能谱产生影响。论文共分为四章。第一章为综述,主要从总体上介绍了分子反应动力学及含时波包法的发展。第二章介绍了波包动力学的主要理论。第叁章介绍了共振增强多光子电离技术以及光电子能谱概念。在第四章中,我们给出了ClO基2+1多光子电离的理论模型,利用含时波包传播中的劈裂算符—傅立叶变换方法模拟得到了不同泵浦-探测延迟时间下的光电子能谱并对其进行了简要总结。
张向韵[9]2007年在《周期量级激光脉冲相干控制及其算法的研究》文中提出超强超短激光与物质的相互作用的研究是国际重要的前沿研究领域。超强超短激光与物质的相互作用产生若干奇特的物理现象。在理论研究方面随着激光强度的不断提高，非线性效应不断增强，使得传统的微扰理论束手无策，新的非微扰理论应运而生；在技术方面，随着超短激光脉冲技术的不断发展，已经能够产生高强度的少周期和亚周期超短脉冲，这种周期量级超短激光脉冲失去了波动所特有的周期性特征，从而导致一系列全新的物理现象与规律，开创了极端非线性相互作用的最前沿，受到了广泛的关注。在少周期和亚周期的尺度下，现有的近似方法存在缺陷，因此研究高精度、无数值色散、高效率、数值稳定的数值计算方法就显得非常重要且必要，本文重点探索建立适用的数值计算方法，并在数值模拟的基础上，研究空心波导中高次谐波、软X-射线及单阿秒脉冲产生，多能级介质中少周期激光脉冲的传输特性，亚周期脉冲与二能级系统的相互作用的动力学过程，以及多能级量子系统的相干控制和选态激发等问题。取得的主要创新成果有：1．研究了Maxwell-Schr(?)nger耦合方程组的数值解法，首次模拟较高压强下不同的惰性气体在周期性波导中高次谐波的产生，得到了效率增强、级次延伸的高次谐波谱，同时谐波的转换效率也提高了至少两个量级；并讨论不同调制周期对谐波的影响。在此基础上我们研究了线性啁啾调制波导中单阿秒脉冲的产生，并找到了有利于产生单阿秒软X-射线脉冲的方法。结果表明线性啁啾光纤改善了频率截止区域高次谐波的相位匹配状况，截止频率附近的谐波得到了不同程度的相位匹配，并且聚合成一个很宽的连续带，实现了单阿秒脉冲，并使脉冲的能量提高了100倍以上。我们分别在He气和Ar气中得到了波长短至4.66nm和8.69nm、脉宽仅为255as和279as的单阿秒脉冲。可见合理选择啁啾参数，完全有可能产生脉宽更短的波长可至“水窗”波段的单阿秒脉冲。2．利用移动窗口技术构造了一套求解Maxwell-Bloch耦合方程组的高阶时域有限差分(FDTD)方法，该方法适用于模拟周期、亚周期量级激光脉冲在各种介质中的传输过程，具有无数值色散、数值稳定、精度高、效率高等特点。并且在此基础上模拟了开放二能级介质中周期量级椭圆偏振激光脉冲的传输，发现了一些新的物理现象和效应，脉冲在传输过程中发生分裂的规律以及电离效应对脉冲传输的影响等。3．研究了亚周期脉冲与二能级系统相互作用的动力学特性。我们发现，亚周期脉冲的载波频率会发生蓝移，蓝移的程度随脉冲包络所包含的周期数呈反向变化，当包含的周期数超过二时，频率的蓝移现象基本上消失，对于四分之一周期脉冲，其载波频率翻了一倍。其次，模拟结果表明，载波相位在亚周期脉冲与二能级系统相互作用的过程中扮演重要角色。我们还分别用解析方法和数值模拟证明了旋波近似在这样的尺度下是完全失效的。4．改进了遗传算法，提高了处理多变量优化问题的收敛速度。首次利用改进的遗传算法实现了多能级量子系统中完全布居转移和选态激发，分别研究了脉冲强度、延迟时间、啁啾率和失谐量等因素与完全布居转移和选态激发的关系，并发现了一些实现完全布居转移和选态激发的必要条件。在理论模拟的基础上还开发了试验环境中实现选态激发的自动控制软件。
田立强[10]2009年在《高功率GaAs光电导开关的特性与击穿机理研究》文中提出光电导开关(Photoconductive Semiconductor Switches简称PCSS's)具有耐压强度高、通流能力强、寄生电感电容小、开关速度快和皮秒时间精度等特性,使其在超高速电子学、大功率脉冲产生与整形技术领域(大功率亚纳秒脉冲源、超宽带射频发生器等)具有广泛的应用前景。特别是GaAs、InP等Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体PCSS's中存在的高倍增模式(亦称非线性模式、或lock-on效应),使光电导开关的应用更为有效、方便、灵活。本文针对光电导开关理论和应用研究中存在的问题,采用理论计算和实验相结合的方法,对半绝缘GaAs光电导开关中的高场畴特性、高倍增模式的产生机理、开关的高电压强电流特性和击穿机制进行了较为系统、深入的研究,具体研究内容和结论如下：从实验上发现了光激发电荷畴的两种振荡模式：猝灭畴模式和延迟畴模式。分析指出两种振荡模式是由于开关电路自激振荡形成的交流场对开关偏置电场周期性动态调制引起的。在适当的触发光能和偏置电场条件下,电荷畴在渡越过程中,当开关电场低于电荷畴维持电场(维持电荷畴生存需要的最小电场)时,电荷畴将在到达阳极前湮灭,形成光激发电荷畴的猝灭畴模式,交流场周期性的调制,便形成猝灭畴振荡；若在适当的触发光能和偏置电场条件下,电荷畴在渡越过程中,当开关电场低于电荷畴的阈值电场、而高于维持电场时,电荷畴到达阳极湮灭后,新的电荷畴不能及时形成,只有当开关电场再次上升到阈值电场以上时,电荷畴才可再次形成,即电荷畴的形成被延迟,以上过程的不断重复便形成延迟畴振荡模式。在理论分析的基础上,结合相关实验,给出了光激发电荷畴的等效电路模型。利用等效电路模型对开关的猝灭畴振荡作了定量的计算,理论计算与实验基本一致。提出半绝缘GaAs光电导开关非线性模式的多畴理论模型,并在不同偏置电压条件下测量了半绝缘GaAs光电导开关的lock-on电场。理论计算表明高浓度的光生载流子可使电荷畴内的电场达到材料的本征击穿强度,使畴内发生伴有复合辐射的强烈碰撞电离,新的电荷畴可以由复合辐射再吸收激发的载流子不断的形成,在开关体内形成一定数量的光激发电荷畴；理论分析指出开关的lock-on电场是由于开关体内固定的电荷畴数量和畴内外稳定的电场分布引起的,开关的快速导通是由于种子畴(传播在电离区最前面的电荷畴)的传播速度相当于以光速和电子的饱和漂移速度交替运动引起的。依据半绝缘GaAs非线性光电导开关的产生机理,设计了由光电导开关与火花隙构成的串联型组合开关。利用组合开关两部分先后导通过程中电压的转移,使光电导开关的分压小于畴的维持电压,通过畴的猝灭,迫使开关关断,有效的抑制了lock-on效应。同时提高了开关的输出电流。通过开关电极刻蚀,研制了耐压高达32kV、通流能力达3.7kA的高功率半绝缘GaAs光电导开关。测量了开关不同触发条件下的通态电阻,对开关进行了耐压实验和寿命实验,在20kV／400A工作条件下,开关的寿命达350次。分析了开关的击穿机理。理论分析表明不同类型的击穿痕迹是由于不同的击穿机理引起的。贯通电极的丝状击穿痕迹是由于电子俘获形成的陷阱链导电路径导致电流剧增使开关热击穿而形成；阳极严重损坏的击穿是由于陷阱填充和转移电子效应引起阳极电场剧增导致的。依据相关实验和击穿机理,对两种不同的击穿类型分别进行了理论计算,计算结果与实验基本吻合。
参考文献：
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[2]. 卤代化合物的光电离和光解离研究[D]. 王艳梅. 中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）. 2007
[3]. 卤代烷烃分子飞秒光场电离解离过程的研究[D]. 杨岩. 华东师范大学. 2012
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