张桂玲[1]2004年在《中国近海部分海域溶解甲烷和氧化亚氮的生物地球化学研究》文中认为CH_4和N_2O是大气中重要的微量气体，对全球变暖和大气化学有重要作用。海洋是大气中CH_4和N_2O的重要自然排放源，其中河口、海湾和陆架等近岸海域面积虽然只占整个海洋的一小部分，但对海洋温室气体释放的贡献较大。因此对典型的近岸海洋环境中溶解CH_4和N_2O的生物地球化学进行研究，对在全球尺度上准确的估算海洋对大气CH_4和N_2O的贡献和对未来气候的影响具有重要意义。 本文以中国近海有代表性的陆架区—东、黄海、河口区—长江口和受人类活动影响较大的海湾区—胶州湾为研究目标，率先对这些海域中溶解CH_4和N_2O的分布特征、源、汇和海-气交换通量的时空变化进行了较为系统的研究，为估算中国海对大气CH_4和N_2O的区域性贡献和在全球尺度上客观的估算海洋释放温室气体对全球变化的贡献提供了科学基础。本论文的主要研究成果如下： 1．参考国外文献在实验室中建立了海水中溶解CH_4和N_2O的气体抽提-气相色谱测定法，其检测限分别可达0.06和0.08nmol／L，精密度分别＜3％和＜5％。基本与国外同类方法相当。在实验室中建立了海水中N_2O的顶空平衡-气相色谱测定法，其检测限为1.04nmol／L，精密度＜5％。对采用的海水样品保存方法的可靠性和准确性进行了实验，结果表明该保存方法在两个月内是可靠的。 2．于2001年3-5月和2003年9月分别对东、黄海和东海北部不同深度海水中的溶解甲烷进行了研究，结果表明：春季黄海表、底层海水中甲烷的平均浓度分别为3.43±0.23nmol／L和3.70±0.63nmol／L，东海分别为3.24±0.59nmol／L和4.28±1.26nmol／L。夏季东海表、底层甲烷的平均浓度分别为12.8±14.0nmol／L和22.44±21.2nmol／L。因此东海水体中溶解甲烷浓度呈现明显的季节变化，夏季要比春季高出4—5倍。另外，春、夏季航次中黄、东海大多数调查站位底层海水中溶解甲烷浓度均普遍高于表层，表明底层水体中或沉积物中存在甲烷的源。春季东、黄海表、底层海水中溶解甲烷浓度自沿岸向外海呈逐渐降低趋势，在长江口外甲烷浓度呈现出一明显的舌状分布，在东海陆架的东部表层出现了甲烷浓中国近海部分海域溶解甲烷和氧化亚氮的生物地球化学研究度小于3 nln0FL的低值区，表明东、黄海溶解甲烷的水平分布主要受长江冲淡水和黑潮水的影响。夏季航次中对东海东北部4个断面溶解甲烷的垂直分布进行了研究，结果表明其分布主要受长江冲淡水、黑潮、对马暖流、台湾暖流等多个水团的相互作用和沉积物释放等因素的影响，因此不同断面甲烷的垂直分布存在较大的差异。根据黑潮与东海陆架水之间的交换量和进出海水中甲烷的浓度，粗略估算出春、夏季陆架水向黑潮的净输出量分别达到1 .84和3.72 mol/s，表明黑潮与东海陆架水交换是东海溶解甲烷的汇，同时边缘海可能是大洋内部甲烷的净源。春季东、黄海表层海水中甲烷均处于过饱和状态，表明东、黄海是大气甲烷的净源。根据现场风速和表层海水中甲烷的浓度，利用Liss and Merlivat公式(L M86)以及认址mi沮由of公式(w92)分别计算了甲烷海一气交换通量，结果表明:春季使用LM86和W92公式计算得到的东、黄海的甲烷海一气交换通量范围分别为0.024一6.33 p mol·m一d一l和0.092一11.zpmol·m一a一l，夏季使用LM86和w92公式计算得到的东海甲烷海一气交换通量范围分别为0.025一250，mol.m一d一，和0.023一41 p mol.m一d一，，因此东海的甲烷海一气交换通量有显着季节变化，夏季约是春季的17倍，而且春季东海的平均海一气交换通量要高于黄海。根据东海春、夏季的平均甲烷海一气交换通量和东海的面积，初步估算出东海年释放甲烷量为6.70x 10-2一n .4x 1 0-zTg·c氏·yr-，。虽然东海面积只占全球海洋的0.19%，而其向大气释放的甲烷却占全球海洋年释放甲烷总量的0.62%，表明陆架海区虽然只占全球海洋的一小部分，但对全球海洋释放甲烷的贡献较大。3.于2002年4一5月和11月分别对长江口及其邻近海域水体中的溶解C玩和从O进行了研究，结果表明:调查海域表、底层海水中溶解C执和从O的浓度和饱和度均有明显的季节变化，其中春季明显高于秋季，而且其变化范围也要比秋季更大。长江口表、底层海水中溶解C玩和从O水平分布特征基本相同:即C比和NZO浓度从近岸向外海逐渐降低，表明陆源输入的显着影响。2003年4一5月采集了长江干、支流25个站位表层水并测定了其溶解C玩和从O浓度，结果分别为4.50一299和102一482 nmo巩，根据长江干流下游的平均浓度与长江年径流量，估算出长江向长江口海域输送CH;和NZo的通量分别约为1 .24 xl护mol加和1.34x10smo晰，表明长江径流输入是长江口海域溶解c场和NZo的重要源。2002年4月进行的沉积物现场培养实验表明:长江口两不同类型沉积物释放甲中国海洋大学博士学位论文烷的速率分别为2.42和1，91 p mol.m一2·d一‘，NZo释放速率分别为2.02和一1 .88pmol.m一d一，，因此沉积物是长江口及其邻近海域水体中溶解甲烷的源，但其既可能是水体中溶解NZO的源，也可能是其汇。2002年4月进行的表、底层海水培养实验表明，现场生物活动既可以是长江口及其邻近海域水体中溶解甲烷的源，
张峰[2]2007年在《黄海及长江口海域溶存氧化亚氮和甲烷的分布及海—气交换通量研究》文中研究说明N_2O和CH_4是大气中重要的微量气体,对全球变暖和大气化学有重要作用。海洋是大气N_2O和CH_4的重要自然排放源,特别是近岸海域受人类活动影响较大,N_2O和CH_4浓度较高,对海洋温室气体释放的贡献较大。因此,研究典型的近岸海洋环境中溶解N_2O和CH_4的生物地球化学行为,对在全球尺度上估算海洋对大气N_2O和CH_4的贡献和对未来气候的影响具有重要意义。本文以黄海和长江口海域为研究目标,对这些海域中溶解N_2O和CH_4的分布特征和海-气交换通量的时空变化进行了研究。于2006年4月对整个黄海海域、8月对北黄海海域海水中溶解CH_4和N_2O的水平分布及海-气交换通量进行了研究。结果表明:4月黄海表、底层海水中N_2O的平均浓度分别为12.02±1.42 nmol/L和12.57±2.49 nmol/L。8月北黄海表、底层海水中N_2O的平均浓度分别为12.00±3.22 nmol/L和13.74±3.19 nmol/L。两个航次表、底层海水中溶解N_2O均呈现由近岸向远海逐渐降低的分布特征,表明受陆源输入的影响,尤其是在鸭绿江口附近海域,均呈现出受低盐富N_2O河水的影响。2006年4月黄海部分站位表层海水中溶解N_2O还处于不饱和状态,8月北黄海所有站位表层海水中N_2O均处于过饱和状态。根据现场风速和表层海水中N_2O的浓度,用两种不同的气体交换模式Liss and Merlivat (LM86)和Wanninkhof (W92)分别计算了N_2O的瞬时海-气交换通量,结果表明,4月黄海N_2O平均海-气交换通量分别为1.20±6.02μmolm-2d-1和2.98±9.63μmolm-2d-1,8月北黄海N_2O平均海-气交换通量分别为9.23±11.11μmolm-2d-1和16.18±17.85μmolm-2d-1,约是4月的7.7倍,因此黄海的N_2O海-气交换通量有显着季节性变化。2006年8月和2007年1月航次的调查结果表明北黄海海区水体中CH_4浓度分布共同点为自近岸向外海递减,受鸭绿江冲淡水、黄海冷水团影响比较大;不同点是8月北黄海水体中溶解甲烷浓度要远高于1月,原因是1月陆地径流量远小于8月,陆源输入小,同时冬季由于水温较低,生物活动能力减弱,不利于CH_4的产生。2006年8月和2007年1月,调查海区表层海水中甲烷饱和度范围分别为248.66-1784.22%和80.70-159.62%,平均海-气交换通量分别为0.32±0.95和11.64±10.35μmolm-2d-1 (LM86)。可以发现甲烷海-气交换通量存在着显着的季节变化,夏季(2006年8月)约是冬季(2007年1月)的36倍。分别于2006年6月、8月和10月对对长江口及其邻近海域水体中的溶解N_2O和CH_4进行了研究。结果表明:表、底层海水中N_2O水平分布具有共同的特征,即N_2O浓度从近岸向外海逐渐降低,说明陆源输入对N_2O水平分布影响显着。在8月和10月航次中,由于底层沉积物再悬浮现象,导致在杭州湾口外出现了底层溶解N_2O浓度的高值区;部分站位水体中N_2O的垂直分布与水体中的溶解氧呈很好的镜像关系,表明海水中溶解N_2O的产生受到水体中溶解氧的影响。叁个航次各站位表层海水中N_2O均呈显着过饱和状态,长江口海域表层海水中的N_2O将通过海-气交换释放到大气中,造成海水中溶解N_2O的净损失。长江口及其邻近海域N_2O海-气交换通量有明显的季节变化,6月、8月、10月氧化亚氮平均海-气交换通量分别为4.10±1.25、20.86±17.70和13.17±5.89μmolm-2d-1。其中8月份分别是6月和10月的5.1倍和1.6倍;长江口及其邻近海域是大气N_2O的净源,而且其作为大气N_2O源的强度要远高于开阔大洋和陆架区。长江口及其邻近海域底层CH_4浓度略高于表层,表明底层水体或沉积物中存在甲烷的源。长江口表、底层海水中溶解CH_4水平分布特征基本相同:即CH_4浓度从近岸向外海逐渐降低,且在长江口以北海区出现一明显的舌状分布,表明长江冲淡水的显着影响;由于底层沉积物再悬浮现象,导致在杭州湾口外出现了底层溶解CH_4浓度的高值区;甲烷垂直分布分具有温跃层的站位和垂直方向上混合均匀型站位两种类型。长江口及其邻近海域CH_4海-气交换通量有明显的季节变化,利用长期风速和LM86公式估算出长江口6月、10月甲烷平均海-气交换通量分别为15.9±18.4和19.67±27.05μmolm-2d-1。长江口海域是大气N_2O和CH_4的净源,而且其源强要远高于开阔大洋,因此在全球海洋N_2O和CH_4释放通量的估算中一定要重视河口等近岸海域。
杨晶[3]2009年在《胶州湾水体及沉积物中甲烷和氧化亚氮的生物地球化学研究》文中研究表明CH4和N_2O是大气中仅次于CO2的重要温室气体,对全球变暖和大气化学有重要作用,海洋是大气中CH4和N_2O的重要自然排放源,其中河口、海湾等近岸海域对温室气体释放的贡献很大。因此,对典型近岸环境中溶存CH4和N_2O的生物地球化学进行研究,尤其是对其产生和消耗机制进行研究,对丰富全球大气中CH4和N_2O的源汇通量清单和河口滨岸地区CH4和N_2O生物地球化学理论等具有重要的意义。本文选择受人类活动影响较大的胶州湾及其河口潮间带为研究区域,对胶州湾及周边典型潮滩沉积物中CH4和N_2O的产生机制与释放通量进行了研究,同时对胶州湾水体中CH4和N_2O的分布特征、源、汇进行了较为详细的研究。本论文的主要研究内容如下:1.于2007年12月,2008年5月,9月和11月,2009年2月在胶州湾周边大沽河口和娄山河口潮滩采集沉积物进行培养以测定硝化、反硝化速率和沉积物-水界面CH4和N_2O的交换通量。结果表明:胶州湾周边河口潮滩沉积物中的反硝化速率和硝化速率均呈现明显的季节变化和时空变化,反硝化速率明显高于硝化速率。大沽河口潮滩沉积物反硝化速率季节变化明显,春季最强,其次是秋季、夏季,冬季最弱;大沽河口潮滩沉积物一年中最强的硝化作用发生在春季,其次是秋季和冬季,而在夏季基本没有硝化过程发生。反硝化速率的季节变化主要受到温度和生物量的影响。根据大沽河口的面积、各季节反硝化速率值以及大沽河NO3-入海通量初步估算出大沽河口潮滩四个季节通过反硝化作用清除的入湾NO3-的比例分别为18%、5%、10%和2%。娄山河口潮滩沉积物夏季的反硝化速率高于冬季;硝化作用在夏季也基本不能发生。反硝化速率的季节变化主要是受到上覆水中NO3-浓度和有机质的综合影响。大沽河和娄山河口沉积物-水界面的N_2O交换通量均呈现明显的季节变化和时空变化。在大沽河口,除冬季外,其他季节沉积物均向上覆水中释放N_2O,而娄山河口无论是夏季还是冬季沉积物均向上覆水中释放N_2O。从全年来看,两个潮滩的沉积物均表现为N_2O的较强释放源。胶州湾周边河口潮滩沉积物中N_2O主要来自于反硝化过程。大沽河和娄山河口潮滩沉积物-水界面CH_4交换通量均呈现出明显的季节变化。大沽河口四个季节的沉积物均能从河口水体中吸收CH_4,是水体和大气中CH_4的净汇。娄山河口的沉积物在夏季和冬季由沉积物向水体中释放CH_4,是水体和大气中CH_4的净源。2.自2007年12月到2009年2月间,对胶州湾以及周边河流、污水处理厂进行了多次调查,对水体中溶存CH_4和N_2O进行了研究。结果表明:胶州湾海水中溶存CH_4浓度和饱和度存在明显的季节变化,均为夏季最高而冬季最低。而胶州湾表层海水中N_2O浓度季节变化并不十分明显,其中以秋季最高,其他叁个季节浓度相差不大,但海水中N_2O饱和度季节变化明显,其中以秋季最大。胶州湾海水中溶存CH_4水平分布呈现东部高西部低,北部高南部低的特点,N_2O水平分布则呈现从湾东部沿岸和西北部沿岸向湾中部呈逐渐降低趋势。说明胶州湾溶存CH_4和N_2O浓度分布都受陆源输入的强烈影响。2008年4月进行的沉积物培养实验表明:胶州湾海域沉积物可以向水体中释放CH_4和N_2O,初步估算出胶州湾沉积物向水体中释放CH_4和N_2O的年度通量分别为(1.11×106)mol·a~(-1)和(0.46×106)mol·a~(-1)。胶州湾水体中生物活动净产生或消耗CH_4和N_2O的速率存在明显的季节变化和空间差异。胶州湾海水中的生物活动随季节和站位的不同既可能净产生CH_4,也可能净消耗水体中的CH_4,而各站位从全年看均可以净产生N_2O,但是河口区要大于海湾中部的观测结果。初步计算了胶州湾水体中通过生物活动产生N_2O总量,约为0.31×106 mol·a~(-1)。胶州湾周边河流中溶存CH_4和N_2O浓度较高,初步计算了河流向胶州湾的年输入CH_4和N_2O的量分别为2.69×10~6 mol·a~(-1)和0.25×10~6 mol·a~(-1)。定量计算出胶州湾周边污水处理厂每年向胶州湾输送的CH_4和N_2O量,分别为0.02×10~6 mol·a~(-1)和0.29×10~3mol·a~(-1)。因此胶州湾水体中溶存CH_4的主要外部来源是河流输入,而溶存N_2O的主要外部来源是河流与污水输入。胶州湾水体中溶存CH_4和N_2O的海-气交换通量有明显的季节变化,该海域一年四季均表现为大气中CH_4的源,其中夏季最高,冬季最低。对于大气中N_2O则表现为从冬季到秋季由汇转化为源。湾内不同区域的海-气交换通量也存在较大的差异,初步估算胶州湾每年通过海-气交换释放到大气中的CH_4和N_2O的通量分别为(10×10~6-17.4×10~6)mol·a~(-1)和(0.76×10~6-1.40×10~6)mol·a~(-1)。
李佩佩[4]2010年在《黄河口及黄、渤海溶存甲烷和氧化亚氮的分布与释放通量》文中提出CH4和N2O是大气中仅次于CO2的重要温室气体,对全球变暖和大气化学有重要作用。河流、河口和海洋等水体系是大气中CH4和N2O的重要自然排放源。因此对典型水体中溶存CH4和N2O的生物地球化学循环的研究,对认识不同水体系CH4和N2O的释放量和对未来气候的影响等具有重要的意义。本文以黄河及其河口为研究区域,首次对其溶存CH4和N2O浓度的季节变化、调水调沙期间两气体浓度随水沙的变化特征、黄河冲淡水对渤海溶存CH4和N20的影响进行了分析和讨论；同时以渤海和黄海为研究目标,认识和探讨了其溶存CH4和N2O的分布特征和释放通量。主要研究结果如下：1.于2008年11月至2009年12月每月在黄河河口段的垦利定点采集了水样,对其溶存CH4和N2O浓度的季节变化进行了研究。结果表明：2008-2009年期间CH4的浓度范围和平均值分别为8.73-30.65 nmol/L和20.97±7.57 nmol/L,饱和度范围和平均值分别为251.9-1243.6%和(649.7±292.1)%,在世界已研究的河流中处于低值。CH4的浓度呈现出秋季高、春季低、夏、冬季居中的特征,与径流量呈正相关。黄河溶存N2O的浓度范围和平均值分别为8.78-24.26 nmol/L和17.80±4.90nmol/L,在世界各河流中处于较低水平,呈现出冬、春季高于夏、秋季的特征。N2O浓度和河流流量基本上无相关性,而与温度有较好的负相关。据本文初步估算,2009年黄河向渤海输入CH4和N2O的总量分别约为2.22×105mol/yr和1.72×105 mol/yr。黄河调沙期间,于2009年6月19日至7月18日在垦利设点进行了连续观测,结果显示黄河溶存CH4和N2O浓度最高值比流量最高值提前了6天,随水头的到达而出现最高值,随后逐渐下降至低值后稳定,调沙结束后的几天,CH4和N20的浓度随流量的变化而变化。调沙时期的一个月内黄河向渤海输入CH4和N2O的量分别为2.15×104mol和1.86×104mol,约占2009年黄河向渤海CH4和N2O输入总量的9.7%和10.8%。于2009年6-7月对黄河口及邻近海域进行了叁次调查,研究表明黄河口溶存CH4和N2O的平均浓度、饱和度和释放通量在已研究的河口中处于低值,在调沙前、中、后期先增大后减小,CH4的变化幅度大于N2O。叁次调查期间CH4和N2O浓度的水平分布大致为入海口处有最高值区域,以此为中心向外海逐渐降低,且调沙中期此最高值区域面积最大,调沙后期的最高值区域面积稍大于调沙前期；底层的浓度大部分高于表层。叁次调查期间大部分站位CH4和N2O均处于过饱和状态。2.于2008年8月至9月对渤海表、底层海水溶存CH4和N2O进行了研究,结果表明：夏季渤海表、底层海水溶存CH4和N2O的分布明显受陆源输入和沉积物释放的影响。底层水体溶存CH4浓度和变化幅度都高于表层。在秦皇岛近岸海域底层出现CH4浓度异常高值,有CH4的强源,反映出城市排污对于渤海溶存CH4的影响。其余CH4浓度高值大多出现在近岸和湾口处。夏季渤海表、底层海水溶存N2O的浓度分布有很大差异：表层海水中溶存N2O浓度有两个高值区：大连西部沿岸和莱州湾口北部海域；底层N2O浓度的高值出现在渤海中央区西南部和大连至秦皇岛之间海域。大部分站位N2O浓度从表层至底层呈逐渐增加趋势。夏季渤海各个站位CH4和N2O均呈过饱和状态,是大气CH4和N2O的净源,初步估算出夏季渤海CH4的释放量为3.6×108g-9.3×108g,N20的释放量为1.99×108g-5.40x 108g。3.分别于2009年2月和3-4月对冬、春季黄海溶存CH4和N2O的分布与通量进行了研究,结果表明两个季节表、底层海水溶存CH4和N2O浓度垂直分布较均匀。两季节表、底层CH4浓度水平分布均呈现自近岸向外海呈逐渐降低的趋势。冬季黄海表层CH4长江冲淡水影响,在整个调查区域的西南部有高值区域,底层CH4浓度在西北部沿岸出现高值,在东南部出现低值；春季黄海表层CH4在北部荣成沿岸海域出现高值,底层CH4高值出现在东部和北部沿岸海域,表、底层CH4浓度均随纬度南移而逐渐降低。冬、春季黄海表、底层溶存N20大致呈现从西部和北部近岸向远海逐渐降低的分布特征。冬季黄海表、底层溶存N20的水平分布受盐度、温度的影响较大。冬、春季黄海表、底层溶存CH4和N20处于轻度过饱和状态,海-气交换通量处于较低值。粗略估算出中国近海CH4和N2O的年释放量分别占全球海洋年释放量的3.9%和3.5%。
赵静[5]2009年在《长江和海南东部典型水体中溶存甲烷和氧化亚氮的分布与释放》文中进行了进一步梳理CH4和N2O是大气中重要的微量气体,对全球变暖和大气化学有重要作用。河流、河口、海洋等水体系是大气中CH4和N2O的重要自然排放源,对这些典型水体中溶存CH4和N2O的生物地球化学循环特征的研究,对认识过去两个世纪大气CH4和N2O浓度的增加,以及预测未来大气中CH4和N2O浓度的变化具有重要意义。本论文对地处亚热带的大型河流——长江,以及地处热带的海南东部河流、河口、舄湖及陆架海等典型水体系中溶存CH4和N2O的分布、释放和影响因素进行了分析和讨论,为认识不同类型的水体中溶存CH4和N2O的生物地球化学循环特征,及其对大气中CH4和N2O的贡献提供了科学基础,同时为评价自然因素和人为因素对水体释放CH4和N2O的影响提供了科学依据。本论文的主要研究成果如下:1.分别于2008年1月和9月对长江中、下游、长江口进行了调查,研究结果表明:长江、长江口溶存CH4和N2O的平均浓度分别为(181.8±149.0)nmol?L-1和(20.4±19.4)nmol?L-1,底层水中CH4和N2O浓度与表层基本一致。长江干流CH4和N2O的分布主要受到支流和湖泊富CH4和N2O水输入的影响,各个支流和湖泊入江口邻近下游的干流中溶存CH4和N2O的浓度均有明显升高。长江口自徐六泾向海洋方向,CH4和N2O的浓度均迅速减小,与盐度呈负相关关系。长江溶存的CH4和N2O有显着的季节变化特征,如长江下游1月CH4和N2O的平均浓度明显大于9月。长江徐六泾从2007年6月到2008年10月为期17个月的连续观测显示:长江CH4和N2O浓度受水温影响较大,高浓度的CH4出现在2月和7月,溶存N2O的浓度有夏、冬季远大于春、秋季的规律。长江表层水中CH4和N2O均处于过饱和状态,是大气CH4和N2O的净源。据本文粗略估计,长江(包括湖泊)每年向大气释放CH4和N2O–N的量分别为173Gg和28.5Gg。另外,长江向东、黄海输入CH4和N2O–N的量也分别达1.8Gg?a-1和0.43Gg?a-1,对长江口及其邻近海域CH4和N2O的分布及碳、氮生物地球化学循环有重要影响。2.于2008年7月23日至9月6日对海南东部主要河流、舄湖、近岸海域以及南海北部等典型水体进行了系统调查,结果显示:海南东部沿岸自北往南的八门湾、博鳌、小海和老爷海四个舄湖水体中溶存的CH4和N2O浓度远高于海洋。八门湾舄湖受文昌、文教河输送影响较大。自两河口到八门湾入海口,CH4和N2O浓度都与盐度呈非线性相关。CH4浓度范围是6.5nmol?L-1~560.1nmol?L-1,N2O浓度范围是6.5nmol?L-1~111.4nmol?L-1。与八门湾舄湖同属河口型舄湖的博鳌舄湖,由于入湖河流——万泉河、龙滚河和九曲江中CH4和N2O的浓度较低,博鳌舄湖溶存CH4和N2O浓度变化范围较小, CH4浓度范围是8.1nmol?L-1~180.6nmol?L-1,N2O浓度范围是6.0nmol?L-1~16.4nmol?L-1。而典型舄湖小海和老爷海CH4和N2O的浓度分布较均匀,与自身水体的水质有直接关系。海南东部河流及舄湖水体中CH4和N2O均处于过饱和状态,是大气中CH4和N2O的净源。据估算,海南东部舄湖每年向大气释放CH4量大约为108.9Mg?a-1,N2O–N释放量为7.3Mg?a-1。海南东部海域表层海水受到海南东部陆源输送尤其是河流舄湖输送的影响,溶存CH4和N2O的浓度自近岸向远海呈降低的趋势,台风后,表层海水受风力影响显着。整个南海北部表层海水CH4浓度范围是2.7nmol?L-1~22.3nmol?L-1,N2O浓度范围是5.5nmol?L-1~7.7nmol?L-1。溶存CH4和N2O的浓度自近岸向远海也呈降低的趋势,珠江冲淡水和海南陆源输送明显。垂直方向上,海南东部近海底层溶存CH4和N2O的浓度大于表层。水深达千米的南海海水中N2O浓度则随深度增加而增加,CH4的垂直分布则出现次表层极大现象。表层水体中CH4和N2O均处于过饱和状态,整个南海北部CH4年释放量约为17.1Gg?a-1,N2O–N为1.9Gg?a-1,其中海南东部海域CH4和N2O–N的贡献分别占11.7%和24.2%。海南东部地下水、虾池水等受人为活动影响较大的水环境中CH4和N2O的浓度较高,是近岸海洋甚至河口和舄湖中CH4和N2O的输送源。而海南东部沿岸围绕的大面积天然红树林湿地不仅是近岸海洋,还是河口和舄湖中CH4的重要输送源,而且是大气CH4的净源。经粗略估算,海南东部红树林湿地对大气CH4的贡献达137.7Mg?a-1。
赵玉川[6]2011年在《长江流域及长江口溶解甲烷和氧化亚氮的分布与释放通量》文中进行了进一步梳理CH_4和N_2O是大气中仅次于CO_2的重要温室气体,对全球变暖和大气化学有重要作用。受人类活动影响,目前河流和河口体系中碳和氮负荷较高,有利于CH_4和N_2O的产生和释放,因此河流和河口正成为大气中CH_4和N_2O的重要源,因而开展典型大型河流-河口体系中CH_4和N_2O的研究是非常有意义的,对认识不同水体系中CH_4和N_2O的释放量和对未来气候的影响等具有重要意义。本文以世界大型河流、河口—长江流域及长江口为研究区域,对其溶解CH_4和N_2O浓度的分布、季节变化及影响因素进行了分析和讨论;同时在长江口52#站采集柱状沉积物进行了培养实验,初步研究了N_2O的产生过程-硝化和反硝化作用。主要研究结果如下:(1)分别于2009年8-10月和2010年6月对整个长江流域和长江中、下游主要干流进行了调查,研究结果表明:2009年长江干流中溶解CH_4和N_2O的平均浓度分别为99.0±65.2 nmol·L~(-1)和11.7±2.4 nmol·L~(-1),表、底层相差不大。南方支流中溶解CH_4和N_2O的平均浓度由于受到污染影响要高于北方支流。对于支流中的CH_4,除汉江、嘉陵江、大运河、黑水河和鄱阳湖外,其余支流中溶解CH_4的浓度均要大于干流中邻近站位的浓度。而对于N_2O,除汉江和雅砻江、鄱阳湖和黑水河外,其余支流中溶解N_2O的浓度均要大于干流中邻近站位的浓度。由于叁峡库区的影响,长江干流中溶解CH_4在叁峡附近出现了明显的低值区,而对N_2O,则影响不大。2010年6月份(属于长江洪水年),长江中、下游溶解CH_4和N_2O的平均浓度分别为141.0±45.4 nmol·L~(-1)和21.7±6.4 nmol·L~(-1),表、底层也相差不大。与2009年长江主流的同段相比,2010年(洪水年)溶解CH_4的平均浓度和2009年相差不大,而溶解N_2O的平均浓度则是2009年的2倍。长江中、下游溶解CH_4浓度有一定的季节变化,其中春、夏、秋季相差不大,而冬季约为其他季节的2倍,长江中下游溶解N_2O则有冬季、夏季大于秋季的规律。长江流域溶解CH_4和N_2O(除金沙江和黑水河N_2O不饱和外)基本均呈过饱和状态,是大气CH_4和N_2O的源。初步估算长江整个流域每年向大气释放CH_4和N_2O的量分别为137.1Gg和4.6 Gg。另外,长江每年向东、黄海输送CH_4和N_2O的量也分别达1.7 Gg和0.7 Gg,对东、黄海溶解CH_4和N_2O的分布及碳、氮生物地球化学循环有一定的影响。(2)于2009年8月27日到9月2日对长江口海域溶解CH_4和N_2O进行了调查,结果显示长江口海域(除5C站外)表、底层海水溶解CH_4的平均浓度分别为7.34±6.23 nmol·L~(-1)和14.07±8.64 nmol·L~(-1) ;溶解N_2O的平均浓度分别为7.11±1.33nmol·L~(-1)和10.74±3.18 nmol·L~(-1)。长江口海域溶解CH_4和N_2O分别呈高度过饱和状态和轻微过饱和状态,都是大气CH_4和N_2O的源。据本文研究的海域面积估算,长江口海域CH_4和N_2O年释放通量分别为12.8×10~(-3)Tg和9.2×10~(-3)Tg,各占全球海洋年释放总量的0.07%和0.10%。52#站的培养实验表明,底层水体中的N_2O主要来自沉积物的产生和释放,沉积物中的硝化速率为0.29μmol·N·m~(-2)·h~(-1),反硝化速率为4.7μmol·N·m~(-2)·h~(-1)。
许洁[7]2006年在《南海、黄海及长江口海域溶解氧化亚氮和甲烷的分布及海—气交换通量研究》文中研究说明氧化亚氮、甲烷是大气中重要的微量气体,对全球变暖和大气化学有重要作用。海洋是大气中N2O和CH4的重要自然排放源,特别是近岸海域受人为活动影响较大,N2O和CH4浓度较高,对海洋温室气体释放的贡献较大。因此,对不同的海洋环境中溶解N2O和CH4的生物地球化学行为进行研究,对在全球尺度上估算海洋对大气N2O和CH4的贡献和对未来气候的影响具有重要意义。本文以南海、黄海及长江口海域为研究目标,对这些海域中溶解N2O和CH4的分布特征和海-气交换通量的时空变化进行了研究。于2005年4-5月对南海北部不同深度海水中的溶解氧化亚氮和甲烷进行了研究,结果表明:南海表层、500m、1000m和1500m层海水中氧化亚氮的平均浓度分别为11.4±5.28 nmol/L、26.6±8.14 nmol/L、26.5±7.27 nmol/L和26.0±6.47 nmol/L。深层海水中溶解N2O浓度均高于表层,表明在深层水体中或沉积物中存在氧化亚氮的源。表、深层海水中N2O浓度分布规律一致:自北部陆架海区向南海中心海区逐渐降低,在南海中心海区浓度降到最低,之后向西南即吕宋岛西部海区浓度逐渐升高。因南海外洋水对南海深层水的入侵会稀释南海深水区N2O浓度,故与黑潮水逸入路径相一致的海域较深层出现了N2O的低值区。调查海域表层水受陆源输入影响较小,N2O浓度在表层分布主要受深层海水影响。南海表层水中氧化亚氮均处于过饱和状态,表明南海是大气氧化亚氮的净源。利用Liss and Merlivat公式(LM86)以及Wanninkhof公式(W92)分别计算了南海氧化亚氮海-气交换通量,结果分别为0.120-88.4μmol·m-2·d-1和0.280-120μmol·m-2·d-1。甲烷在南海表层、500m、1000m、1500m层海水中的平均浓度分别为8.30±3.22 nmol/L、6.09±1.79 nmol/L、6.75±2.10 nmol/L和6.86±3.28 nmol/L。陆架海区水体中甲烷的平均浓度高于海盆区。深层水中甲烷与氧化亚氮分布规律相似,与黑潮水逸入的路径相一致的海域甲烷浓度相对较低。利用LM86和W92公式计算得到南海的甲烷海-气交换通量范围分别为0.324-28.9μmol·m-2·d-1和
王芹[8]2010年在《大连湾海域CO_2、CH_4和N_2O的分布及海—气交换通量研究》文中研究表明本文选择受人类活动影响较大的大连湾海域为研究区域,分别于2009年11月和2010年1月对该海域进行了调查,对该海域表层海水CO2分压、CH4和N2O的分布特征、影响因素及叁者的海-气交换通量的时空变化进行了分析,得到的主要结论如下：1、2009年11月和2010年1月两个航次大连湾海域表层海水pCO2测值范围分别为435～510和350-556μatm,统计平均值分别为473和396μatm,两个航次调查期间该海域分别表现为大气CO2的源区和汇区。2、海水pCO2的影响因素比较复杂,区域差异明显。2009年11月航次大连湾表层海水pCO2分布与盐度、温度呈良好的负相关性,而2010年1月航次该海域pC02分布与盐度、温度无明显相关性。2009年11月航次大连湾溶解氧饱和度>100%的海域pCO2与溶解氧呈良好的正相关性,溶解氧饱和度<100%的海域则呈现出负相关性；2010年1月航次表层海水溶解氧含量明显高于2009年11月航次,pC02与溶解氧变化趋势相反。3、2009年11月和2010年1月两个航次表层海水溶存CH4和N2O浓度均表现出自近岸向外海逐渐降低的分布特征。总的来说,除个别站位外,调查海区表层溶解CH4和N2O在调查时间内均处于过饱和状态。采用Liss and Merlivat(LM86)和Wanninkhof(W92)两种不同的气体交换模式分别计算了CH4和N2O的海-气交换通量。结果表明,2009年11月和2010年1月两个航次大连湾CH4的海-气交换通量分别为52.88±68.42(LM86)、113.91±146.82μmol·m-2·d-1(W92)和133.07±193.37(LM86)、286.96±416.98μmol·m-2·d-1(W92),2010年1月航次约是2009年11月航次的2.6倍;两个航次N2O的海-气交换通量分别为3.30±4.78μmol·m-2·d-1和10.62±10.74μmol.m-2.d-1(LM86),冬季航次约是秋季的3.2倍。
韩玉[9]2011年在《海南东部近岸不同环境中CH_4和N_2O的分布及释放》文中进行了进一步梳理CH_4和N_2O是大气中含量仅次于CO_2的重要温室气体,对全球变暖和大气化学有重要作用。海洋,尤其近岸受人为活动影响较大的河口、舄湖水体是大气中CH_4和N_2O的重要源。因此对典型河流、河口和舄湖等水体中溶存CH_4和N_2O的生物地球化学循环进行研究,对认识不同类型水体中CH_4和N_2O的释放量及其对未来气候的影响等具有重要意义。本论文主要对中国海南东部万泉河、文昌河、文教河等典型河流、河口以及八门湾、博鳌、小海和老爷海等舄湖以及近岸海域水体中溶存CH_4和N_2O的分布、释放通量和影响因素进行了分析和讨论;对海南东部红树林沉积物-大气界面和沉积物-水界面温室气体通量及其影响因素进行了研究,并测定了沉积物中硝化和反硝化速率,为认识不同类型的水体和沉积物中溶存CH_4和N_2O的生物地球化学循环特征,在全球尺度上准确的估算近岸不同类型生态系统对大气CH_4和N_2O的贡献提供了科学依据。主要研究成果如下:1.于2009年3月27日至4月15日对海南东部河流(文昌/文教河、万泉河)、舄湖(八门湾、博鳌、小海和老爷海)以及近岸海域等进行了调查,采集了表层和部分底层水样,对溶解CH_4和N_2O浓度进行了测定并初步估算了其水-气交换通量,结果表明:海南东部河流中溶存CH_4和N_2O浓度普遍较高,其中受人类活动影响较大的文昌和文教河表层水体中溶存CH_4浓度分别为1492±541 nmol·L~(-1)和973±641 nmol·L~(-1),溶存N_2O浓度分别为45.70±0.60 nmol·L~(-1)和67.94±15.46 nmol·L~(-1),远高于万泉河表层水体中CH_4 (227±128 nmol·L~(-1))和N_2O (22.41±11.36 nmol·L~(-1))的浓度。万泉河外源输入较少,现场产生是河流中溶存CH_4的主要源。而文昌和文教河除废水排放和红树林间隙水直接向河流输入高浓度CH_4和N_2O外,两岸生活污水、养殖废水以及红树林向河流输入大量有机物质,有利于CH_4和N_2O现场产生。八门湾、博鳌、小海和老爷海舄湖表层水体中溶存CH_4浓度分别为(54.40±70.11)、(151.69±96.51)、(13.18±6.68)、(147.96±94.78) nmol·L~(-1),其中河口型舄湖中溶存CH_4浓度远低于入湖河流,河流输入、红树林间隙水输入、养殖废水排放、地下水渗透和现场产生等是舄湖溶存CH_4的主要源,CH_4氧化和水-气交换是其主要的汇。八门湾、博鳌、小海和老爷海舄湖表层水体中溶存N_2O浓度分别为(17.04±13.57)、(30.20±16.58)、(8.79±1.46)和(10.04±3.50) nmol·L~(-1),其中河口型舄湖比非河口型舄湖溶存N_2O浓度高。海南东部近岸海域溶存N_2O浓度为7.14±0.48 nmol·L~(-1),远低于舄湖,因此海南东部沿岸自北向南的八门湾、博鳌、小海和老爷海四个舄湖是近岸水体溶存CH_4和N_2O的重要源。初步估算出文昌河和万泉河CH_4的水-气交换通量分别为(5967.0±5142.1)和(496.2±335.9)μmol·m-2·d-1 , N_2O的水-气交换通量分别为(72.1±38.7)和(49.9±34.9)μmol·m-2·d-1,八门湾、博鳌、小海和老爷海舄湖CH_4的水-气交换通量分别为(528.7±625.0)、(441.7±473.3)、(26.6±21.6)和(1287.8±1453.3)μmol·m-2·d-1。N_2O的水-气交换通量分别为(244.9±315.2)、(85.3±59.3)、(52.5±29.5)和(268.0±204.5)μmol·m-2·d-1。海南东部河流、舄湖以及近岸水体溶存CH_4和N_2O均处于过饱和状态,是大气CH_4和N_2O的净源。2.于2009年3-4月和8月分别对海南东部红树林进行调查,测定了沉积物-大气(水)界面CH_4和CO_2通量以及沉积物中硝化、反硝化速率,结果表明:春季海南东部红树林湿地CH_4的沉积物-大气界面交换通量范围为12.5~232.5μmol·m-2·d-1,夏季为:11.4~2230.22μmol·m-2·d-1,春季海南东部红树林CO_2释放通量范围为:34.5~256.3μmol·m-2·d-1夏季为:39.8~353.7μmol·m-2·d-1,海南东部红树林湿地CH_4和CO_2的沉积物-大气界面交换通量表现出很大的时空变化,均表现为红树林中>高潮滩>低潮滩,春季>夏季。红树林湿地沉积物-大气界面温室气体通量除了受温度、SO42-、盐度、潮位的影响外,生物活动、蟹洞以及植物呼吸根等也影响沉积物中CH_4和CO_2的释放。海南东部红树林沉积物中反硝化速率较高,是产生N_2O的主要过程,同时,沉积物中DNRA过程比较活跃,但目前无法量化。
韩玉, 张桂玲[10]2015年在《春季西北太平洋水体中甲烷和氧化亚氮的分布及海气交换通量》文中提出于2010年5—6月搭乘日本KH10-1航次,对西北太平洋两个不同深度站位甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)的垂直分布及海气交换通量进行了研究。结果显示:研究海域表层海水中CH4和N2O浓度分别为(2.55±0.22)nmol/L和(7.50±1.11)nmol/L,饱和度分别为126%和116%,均处于轻度过饱和状态。在垂直方向上,CH4浓度分布呈现次表层极大的特征,次表层以下CH4浓度随深度增加逐渐减小。CH4次表层极大值可能是由于细菌利用甲基化合物进行好氧产生和在悬浮颗粒物、浮游动物或其他海洋生物肠道内厌氧微环境产生的综合作用造成的。N2O浓度随深度的增加而增大,在跃层下部达到最大值,N2O与溶解氧的垂直分布呈镜像关系。水体中N2O主要通过硝化过程产生。利用LM86和W92公式计算得到CH4的海气交换通量分别为(0.76±0.57)μmol/(m2·d)和(1.57±0.67)μmol/(m2·d),N2O的海气交换通量分别为(1.96±0.24)μmol/(m2·d)和(3.08±0.38)μmol/(m2·d),因此西北太平洋是大气CH4和N2O的净源。
参考文献：
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[6]. 长江流域及长江口溶解甲烷和氧化亚氮的分布与释放通量[D]. 赵玉川. 中国海洋大学. 2011
[7]. 南海、黄海及长江口海域溶解氧化亚氮和甲烷的分布及海—气交换通量研究[D]. 许洁. 中国海洋大学. 2006
[8]. 大连湾海域CO_2、CH_4和N_2O的分布及海—气交换通量研究[D]. 王芹. 大连海事大学. 2010
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[10]. 春季西北太平洋水体中甲烷和氧化亚氮的分布及海气交换通量[J]. 韩玉, 张桂玲. 海洋与湖沼. 2015