滕晓云[1]2001年在《SiC生长初期C原子沉积过程的分子动力学模拟》文中研究指明本文采用分子动力学方法，以Tersoff势作为Si、C原子间的相互作用势，对Si（001）清洁表面构型及SiC生长初期C原子的沉积机制进行了较为详细的研究。通过对荷能C原子与Si（001）相互作用过程的分析，探讨了荷能C原子作用下，碳化层的生长机理。模拟结果包括（1）Si（001）清洁表面构型有趋于（2×1）再构的趋势，（2）给出了C原子在Si（001）再构表面的沉积机制，（3）C原子相对于衬底表面不同的局部构型发生不同的碰撞过程，（4）C原子能量的提高有利于成键过程的发生并有利于衬底温度的降低及物相转变的实现。所得结论对SiC生长中有效地控制实验参数，对低温条件下实现高品质SiC薄膜生长的研究有重要意义。
翟美欣[2]2016年在《SiC纳米线初期微观生长模式及Ni液滴尺寸对其影响的理论计算和模拟研究》文中认为SiC一维纳米材料具有卓越的热学性能、机械性能、电学性能、磁学、吸波等性能,因此关于SiC一维纳米材料的研究和开发层出不穷。近年来,SiC一维纳米材料的研究已成为纳米材料研究领域的热点。SiC纳米线的微观生长模式和机理影响了SiC纳米线形貌、微结构、阵列形式,而这些因素决定了纳米材料的物理化学性能,因此,探究SiC纳米线的初期微观生长模式对于控制所制备出的SiC纳米线的物理化学性能具有重要的意义。本文运用基于第一性原理的从头算分子动力学模拟的方法,在获得优选催化剂镍(Ni)的基础上,结合气-液-固(VLS)生长机制,使用Materials Studio软件和SIESTA软件模拟研究了SiC纳米线在Ni催化剂液滴上的初期微观生长模式,模拟了SiC纳米线在具有最佳催化效果的Ni(111)晶面上的初期微观生长模式,探究了Ni催化剂液滴的尺寸对SiC纳米线初期微观生长模式的影响。主要的研究内容如下:(1)使用Materials Studio软件建立半径为4?的Ni催化剂原子簇模型,导出所建立模型的原子坐标数据至SIESTA软件平台中进行能量计算和结构优化,计算Ni原子簇模型体系的总能量,然后在已优化后的Ni催化剂原子簇表面上分别吸附活性C原子和活性Si原子,用SIESTA软件进行能量计算和结构优化,计算每个活性原子的吸附能并比较大小,从而确定在Ni催化剂上吸附的活性原子的种类、位置和吸附能。重复上述过程,不断向催化剂表面吸附新的活性原子,探究活性原子在Ni催化剂原子簇模型上的吸附规律。通过计算和分析数据得出,在吸附生长的最初阶段,活性C原子会优先在Ni催化剂表面形成碳原子层,继续在碳原子层上吸附活性原子时,活性Si原子优先于活性C原子吸附在碳原子层上继续生长,形成C、Si原子交替吸附的生长模式。(2)根据本课题组前期研究优选出的Ni(111)晶面为SiC纳米线最佳生长晶面的结果。使用Materials Studio软件建立镍催化剂的(111)晶面的模型,并向(111)晶面上分别吸附活性C原子和活性Si原子,使用Materials Studio软件的Castep模块对吸附了活性原子的整体模型进行能量计算和结构优化,并计算每个活性原子的吸附能。结果表明,活性C原子优先吸附在Ni(111)晶面上,活性Si原子优先于活性C原子吸附在已吸附于Ni(111)的碳原子上,从而形成C、Si原子交替吸附的生长模式。(3)分别建立半径为4?、5?、6?、的Ni催化剂原子簇模型,考虑Ni催化剂尺寸对SiC纳米线初期微观生长模式的影响。在Materials Studio软件中建立了Ni催化剂模型,并分别向催化剂的表面和内部吸附一个活性C原子或者活性Si原子,导出原子坐标数据至SIESTA软件平台中进行能量计算和结构优化。结果表明,在催化剂尺寸较小时,活性原子在催化剂表面直接吸附生长,只有当催化剂尺寸达到一定尺寸时,活性原子才会按照VLS生长机理先融入催化剂液滴的内部,然后析出生成SiC纳米线。
刘军[3]2007年在《CNx薄膜的制备与研究》文中研究指明自从Liu和Cohen在局域态密度近似下用赝势法进行计算，从理论上预言了氮化碳的理想结构β-C_3N_4的硬度接近或超过金刚石的硬度，CN_X薄膜的研究受到广泛的重视。本文利用直流和射频磁控反应溅射法在硬质合金YG8上沉积了CN_X薄膜，系统研究了磁控反应溅射法制备CN_X薄膜的制备技术，CN_X薄膜的结构、成键状态、膜基结合力以及摩擦学性能。在此基础上，研究了衬底腐蚀、制备中间层和高压后处理对CN_X薄膜结构与性能的影响。同时，通过研究以高速钢(W_(18)Cr_4V)和单晶硅(100)为衬底时CN_X薄膜的制备及性能，分析不同衬底对CN_X薄膜制备、结构与性能的影响。为了揭示CN_X薄膜的微观结构及薄膜沉积过程的微观机制，论文对晶态、液态和非晶态C_3N_4的微观结构进行了分子动力学模拟，并用第一性原理方法模拟了单个C、N原子以及C2、N2、CN团簇在硬质合金表面的沉积过程。研究表明，在YG8硬质合金衬底上沉积的CN_X薄膜中存在C-N、C=N、C≡N键。射频磁控反应溅射法有利于碳氮的化学键合，并可以提高膜基结合力和CN_X薄膜耐磨性能，但直流磁控反应溅射法制备的CN_X薄膜具有很好的减摩作用。衬底负偏压对碳氮的化学键合有一定影响，适当的衬底负偏压有利于碳氮的化学键合，提高了膜基结合力并减轻CN_X薄膜的粘着磨损，还有利于改善CN_X薄膜的表面粗糙度。研究发现，衬底化学腐蚀预处理或加TiN和Si_3N_4中间过渡层有利于提高膜基结合力，但是Si_3N_4中间层的提高附着力的效果不如TiN中间层。TiN中间层的加入有利于氮化碳中碳和氮的成键，能够降低射频溅射CN_X薄膜的摩擦系数，提高CN_X薄膜的耐磨性能。而经过高压后处理的CN_X薄膜摩擦系数显着减小，具有良好的减摩效果。研究表明，以高速钢(W_(18)Cr_4V)为衬底制备CN_X／TiN复合薄膜的膜基结合力低于以YG8硬质合金为衬底制备的薄膜。但适当的衬底负偏压或在衬底上先加一层Ti层对薄膜的膜基结合力有提高作用。同时，Ti层的加入可以明显提高薄膜的耐磨性。以单晶硅(100)作为衬底时，CN_X薄膜的晶化性能较好，薄膜中形成一定数量的α相和β相氮化碳晶相。溅射功率的提高可以促进晶相的形成，并有利于薄膜粗糙度的降低。论文采用Discover模块和等温分子动力学方法模拟了C_3N_4的微观结构。模拟结果表明，晶态C_3N_4分别形成四面体和叁角形配位。液态C_3N_4中，C和N的配位数下降，键角和键长分布趋于无序化。非晶C_3N_4与晶态C_3N_4有着相同的结构基元，但C和N的配位数下降，有一部分C原子形成叁次配位的石墨型结构。通过分子动力学模拟得到β-C_3N_4的体弹性模量与从头计算法计算得到的理论计算值相近。用第一性原理方法对C、N原子在不同衬底表面吸附特性的模拟研究表明，C、N原子在硬质合金YG8、高速钢(W_(18)Cr_4V)和单晶硅(100)表面都形成化学吸附，但C、N在高速钢表面的吸附最稳定。但C2、N2和CN团簇在不同衬底表面的吸附特性与单个原子不同。C2和CN在叁种衬底表面都形成化学吸附，而N2在硬质合金YG8的WC(100)面及高速钢(W_(18)Cr_4V)的(110)面不形成化学吸附。团簇CN在Si(100)晶面的化学吸附能要明显大于在硬质合金表面和高速钢表面的吸附能，单晶硅表面对CN_x薄膜的生长最为有利。对比模拟结果和薄膜制备实验结果可以推测溅射时碳、氮不是以单个原子的形式与衬底表面结合。
邱宗仰[4]2018年在《石墨烯生长与切割中金属催化机理的理论研究》文中研究表明自2004年被发现以来,石墨烯展现了奇特的物理化学性质,从而在电子学和光学等领域存在潜在的广泛应用前景。从此,生长大面积高质量的石墨烯便成了实验研究工作者的梦想。从最初的机械剥离法到现在普遍采用的化学气相沉积法,人们不断改进实验方法以制备出可供实际使用的石墨烯片。然而从发现到现在十多年过去了,如何制备出大面积高质量的石墨烯依然是一个亟待解决的问题。除了实验研究人员的不懈努力,理论计算工作者也尝试挑战这一问题,将整个生长过程分而治之,对碳氢化合物的分解,石墨烯的成核以及活性物种在小岛边缘的贴附生长等各个阶段进行了大量的计算与模拟。除了制备大尺寸样品,石墨烯在电子学领域的应用常常需要将其从无能隙的半金属变成有能隙的半导体。常用的能带工程调控手段有对石墨烯进行力学调控,化学修饰等。制备一维的石墨烯纳米条带也能实现能带的打开,赋予石墨烯更多新的电学特性。利用过渡金属纳米颗粒切割石墨烯是制备边缘平整,宽度适宜的石墨烯纳米条带的途径之一。除了大量的实验研究之外,一些理论计算工作也尝试揭示纳米颗粒的生长和切割机理。石墨烯的生长和切割均属于金属表面或者纳米颗粒参与的异相催化反应。在理论计算中,常见的这类催化反应的计算研究中均采用平整完美的金属表面模型来模拟反应过程中的金属表面和纳米颗粒,然后寻找反应物和产物在金属表面的稳定构型,确定相应反应的过渡态,得到反应能垒,判断反应的难易程度及反应路径。然而在实际实验中,这些催化反应常常在1000多开尔文的温度下进行。在如此高的温度下,金属表面和纳米颗粒基本处于预融化或者融化状态,不同于低温下平整的金属表面的状态。在高温下,温度与熵的效应变得更加显着,简单地从势能面的角度来考虑反应动力学可能不够全面。因此在高温催化反应研究中反应的自由能面计算显得很有必要。然而即使模型合理了,由于分子模拟与实验之间存在巨大的空间和时间尺度的差异,想要直接模拟出宏观尺度的性质和过程仍旧难以实现。多尺度模拟是实现对宏观尺度过程重现的重要途径,它结合了从原子尺度的第一性原理计算,分子力场到介观的粗粒化方法,蒙特卡洛模拟乃至宏观的连续体方法等一系列不同层级的方法,最后得到可与实验可比的宏观尺度信息。本论文便采用了多尺度模拟和自由能计算方法研究了化学气相沉积法制备石墨烯中甲烷的分解以及镍纳米颗粒切割石墨烯的机理:(1)基于第一性原理分子动力学计算甲烷分子在Cu(111)表面分解脱氢的自由能计算,分析300K和1300K下不同自由基脱氢过程,推测生长过程中铜表面的主要活性物种并尝试得到一些这类反应的普适结论。(2)利用多尺度模拟研究镍纳米颗粒切割石墨烯的过程,揭示镍纳米颗粒切割石墨烯的机理。我们采用了反应力场分子动力学直接模拟镍纳米颗粒切割石墨烯的过程。从分子动力学轨迹中,我们推测出不同的石墨烯边界具有不同的蚀刻速率,并且观察到了镍原子打开碳碳键的具体过程。对不同边界碳碳键蚀刻的自由能的计算更加证实了我们的推测。精度更高的密度泛函理论计算的反应能垒的计算结果与反应力场的的结论一致,排除反应力场的移植性问题,进一步强化了我们的结论。在这一结果的基础上,我们推测实验上观测到的甲烷的产率与纳米颗粒的尺寸的平方呈线性变化的关系正是由于不同的边界具有不同的蚀刻速率造成的。更大尺度的动力学蒙特卡洛模拟的结果证实了我们的这一猜测。我们的模拟揭示了全新的不同基于实验数据推测的机理,加深了人们对石墨烯切割过程的认识,对实验起到一定的指导作用。
周婷婷[5]2012年在《陶瓷刀具材料纳观界面行为和微观断裂行为模拟研究》文中认为如何提高陶瓷刀具材料的断裂韧度是陶瓷刀具材料研究领域的重要课题之一。陶瓷刀具材料的宏观力学性能取决于其微观组织,而造成陶瓷刀具材料脆性大的本质原因则是由其在原子尺度下化学键的性质决定的。本文利用多尺度模拟方法,对陶瓷刀具材料的纳观和微观组织进行了模拟研究,对陶瓷刀具材料的研发具有重要指导意义。建立了Al2O3(012)/SiC(310)界面模拟模型,对差分电荷密度、态密度和布居数进行了分析。结果表明,Al-C键和O-Si键对界面结合强度和抗蠕变性能有贡献,且贡献大小关系是Al-C>O-Si;在整个界面模型中,SiC晶粒内部的Si-C键合作用最强,而晶界处的Al-C和Si-O的平均键合强度高于Al2O3晶粒内的Al-O键。建立了单相Al2O3和复相Al2O3/SiC陶瓷刀具材料的界面分子动力学模拟模型,利用分子动力学方法计算了界面结合能,比较了不同界面模型的界面结合强度和抗裂纹扩展能力。并将单相Al2O3界面模型和复相Al2O3/SiC界面模型的界面结合能分别作为Al203晶界断裂能和Al2O3/SiC界面断裂能,传递给微观断裂行为模拟模型使用。模拟研究了Al2O3(012)/SiC(011)界面模型在烧结过程中的界面结合能变化和扩散行为。随着温度的升高,界面结合能先增大后减小,其中在1500K出现最大值。原子扩散系数随着温度的升高呈现先增大后减小的趋势。各原子在同一温度下的扩散速率的关系是C>Si>O>Al。在Voronoi网格表征的微观组织中插入含有断裂准则的内聚力单元,建立了内聚力模型,分别对不含气孔的单相陶瓷刀具材料、含气孔的单相陶瓷刀具材料和纳米复合陶瓷刀具材料微观组织中的裂纹扩展行为进行了模拟。模拟研究了不含气孔的单相陶瓷刀具材料的晶粒大小对裂纹扩展路径的影响。结果表明,单相材料都发生沿晶断裂。在晶粒较小的微观组织中,其裂纹扩展路径更曲折,裂纹偏转次数较多,会吸收更多的断裂功；晶粒粒径较小的微观组织具有较大的临界断裂能释放率,因此减小晶粒尺寸有助于提高材料的断裂韧度。气孔率对单相陶瓷刀具材料微观断裂行为影响的模拟结果表明,位于晶界的气孔边缘的应力集中效应增加了晶界断裂的概率。气孔率增大,材料的断裂表面能降低。模拟研究了纳米复合陶瓷刀具材料的微观组织类型、纳米相颗粒尺寸和纳米相体积含量对材料微观断裂行为的影响。结果表明,纳米相颗粒改变了材料的断裂模式,由单相材料的沿晶断裂变为沿晶-穿晶混合型断裂。位于晶界的纳米相对纳米复合陶瓷刀具材料断裂模式的改变起主导作用。在纳米相粒径较小的微观组织中,弥散分布在主晶界的纳米相数量较多,具有更显着的增韧效果。当纳米相体积含量为15%时,微观组织中穿晶断裂比例最高,临界断裂能释放率最大。模拟研究了纳米相/基体相界面、基体相晶粒和基体晶界叁者的断裂能比例对纳米复合陶瓷刀具材料断裂模式的影响。结果表明,其临界断裂能释放率的变化次序为强界面>中等强度界面>弱界面,强界面有利于提高纳米复合陶瓷刀具材料的断裂韧度。模拟研究了纳米复合陶瓷刀具材料微观组织内部残余应力场分布和在外载作用下材料的微观断裂行为。结果表明,对于晶内型组织,若不考虑残余应力,晶内纳米粒子对主裂纹沿晶扩展和断裂模式几乎没有影响；若考虑残余应力,晶内残余拉应力使穿晶断裂明显增加。对于晶间型组织,若不考虑残余应力,纳米相和基体相之间较高的结合强度使材料容易发生穿晶断裂；若考虑残余应力,径向压应力促进了纳米相和基体相之间的界面结合强度,增强了纳米粒子对裂纹的“钉扎”作用；切向拉应力则和外加拉应力场迭加,增大了纳米粒子断裂的倾向。模拟研究了纳米相体积含量变化时晶内/晶间混合型纳米复合陶瓷刀具材料微观组织模型中的残余应力场。结果表明,随着纳米相体积含量的增加,纳米相周围的压应力区和拉应力区逐渐增大,拉应力区增大的更明显。平均拉应力随着纳米相体积含量的升高而不断增大,而平均压应力随着纳米相体积含量的升高呈现出先升高后降低的趋势。若考虑残余应力,晶内纳米粒子周围的残余拉应力场对基体晶粒的弱化作用使穿晶断裂比例增大,且材料的临界断裂能释放率较高。临界断裂能释放率随纳米相体积含量的增加而先升高后下降,并在纳米相体积含量为15%时达到最大值。模拟研究了材料微观组织内部在残余应力场作用下的微裂纹萌生行为。结果表明,纳米相粒径越小,生成的微裂纹尺寸越小。微裂纹密度随着纳米相体积含量的增加而增大。对于晶间型组织,微裂纹主要产生于纳米相粒子周围的晶界处；对于晶内型组织,微裂纹主要产生于基体晶粒内部的纳米相粒子周围。模拟研究了含有自发微裂纹的晶内型和晶间型组织在外载作用下的裂纹扩展行为。结果表明,材料内部的微裂纹会减少主裂纹扩展过程中实际断裂表面面积,降低材料的断裂表面能,不利于提高材料的断裂韧度。建立了具有不同晶粒数的单相Al2O3陶瓷刀具材料的微观组织模型,并模拟了其受载后的微观断裂行为。发现裂纹从微观尺度扩展到宏观尺度过程中,出现晶粒桥联现象,且材料的临界断裂能释放率逐渐增加。并根据模拟结果预测了单相Al2O3陶瓷刀具材料的宏观断裂韧度。
彭耐[6]2015年在《高温氮化制备氮化物—氧化物—碳复合材料基础研究》文中研究说明氧化物-碳复合耐火材料（MgO-C和Al2O3-C材料）具有优异的抗热震性和抗渣侵蚀性被广泛应用于炼钢等高温领域，然而碳复合耐火材料中氧化物与石墨之间无法形成有效的化学结合。本文采用高温原位氮化反应的方法，制备出机械和热学性能均优异的氮化物-氧化物-碳复合耐火材料，实现了氮化物和氧化物、氮化物和石墨界面之间的化学结合。论文首先探讨了氮化制备工艺、原料种类和粒度对Sialon-Al2O3-C(SAC)和Si3N4-MgO-C(SMC)材料的物相组成、显微结构和性能的影响，分析了物相演变、氮化物形貌和尺寸、机械强度和热学性能间的关系。其次，将酚醛树脂结合方式与氮化结合方式进行对比，并在氮化物-氧化物-碳复合材料中分别采用酚醛树脂和木质磺酸钙溶液作结合剂，研究了结合方式和结合剂对材料性能的影响。采用热力学和动力学的方法分别对氮化物-氧化物-碳复合材料进行氮化动力学和渣侵蚀机理研究，建立了相关的合成反应动力学和渣侵蚀动力学模型。最后，通过分子动力学的方法模拟计算了氮化物和氧化物、氮化物和石墨之间界面随温度变化的情况，并结合HRTEM观察界面实际结合情况和界面位相关系，为氮化物-氧化物-碳复合耐火材料的设计和开发提供了理论基础。论文得出如下结论：(1)氮化制备工艺研究包括氮化温度、氮化时间、氮气流量和成型压力四个因素。在制备SMC材料过程中，其最佳氮化温度为1500°C，超过该温度，单质Si主要反应生成SiC，导致Si3N4的生成量减小，材料性能变差。当选择1350°C保温2h和1500°C保温3h、氮气流量60ml/min、以及成型压力400MPa时，SMC材料内部生成尺寸较大的β-Si3N4晶粒，耐压强度最高，整体性能最佳。在制备SAC材料过程中，其最佳氮化温度为1450°C，超过该温度，大量气体生成，显气孔率增大，材料强度下降。当选择1450°C保温4h、氮气流量90ml/min、以及成型压力300MPa时，SAC材料内部生成适量的且具有较大尺寸的β-Sialon晶粒，耐压强度最高，整体性能最佳。(2)研究不同品种的氧化铝、以及不同粒度的刚玉粉、硅粉和石墨对SAC材料性能的影响。将α-Al2O3超微粉和刚玉粉复合添加，由于原位氮化生成较长的β-Sialon晶粒，形成致密的网状结构，材料的常温强度最高；且高温还原气氛下材料内部生成较长的O′-Sialon晶须，高温强度也较高。添加石墨粒度为200目时，SAC材料内部生成锥状β-Sialon晶粒和O′-Sialon晶须，常温强度最高；在高温还原气氛下，材料内部的柱状β-Sialon晶粒发生螺旋位错二次生长，显着提高材料的高温力学强度。研究不同粒度的硅粉和石墨对SMC材料性能的影响。硅粉粒度的变化对材料的性能影响不大。当添加石墨粒度为325目时，材料内部生成较长的柱状β-Si3N4晶粒和片状SiC晶粒，机械性能和抗热震性能较好。(3)研究不同的结合方式和结合剂对SMC和SAC材料性能的影响。采用氮化方式结合和以木质磺酸钙溶液作结合剂，材料的整体性能较好。(4)采用热力学和动力学的方法研究制备SAC和SMC材料的氮化反应机理。单质Si、石墨和氧化物，以及烧成过程中生成的SiO(g)和CO(g)之间均能够发生反应并影响氮化物和SiC的晶粒形貌。在1300°C~1350°C氮化过程中，SAC材料内部反应受化学反应和扩散共同控速，表观活化能分别为109和191kJ/mol；SMC材料内部反应受化学反应控速、混合控速和扩散控速共同控制，表观活化能分别为129、235和134kJ/mol。在1420°C~1460°C氮化过程中，SAC和SMC材料内部反应均受化学反应和扩散共同控速，前者表观活化能分别为370和410kJ/mol，后者表观活化能分别为226和154kJ/mol。(5)采用热力学和动力学的方法研究SAC和SMC材料的抗渣侵蚀机理。材料内部生成的Sialon和Si3N4发生氧化并向渣中溶解，增大渣的粘度，抑制渣的侵蚀和渗透。SAC材料的渣蚀过程受化学反应和扩散混合控速，表观活化能为214kJ/mol。SMC材料渣蚀过程的研究包括渣侵蚀过程和总渣蚀（侵蚀+渗透）过程两个方面，前者受化学反应控速，表观活化能为170kJ/mol；后者受扩散控速，表观活化能为94kJ/mol。(6)采用HRTEM和分子动力学软件对SAC和SMC材料物相间界面的结合情况进行观察和模拟。HRTEM观察到β-Si3N4和石墨、β-Si3N4和MgO、β-Sialon和石墨、以及β-Sialon和Al2O3界面之间能够形成直接的化学结合，且对比分子动力学模拟后的计算结果，这四组界面均具有较高的界面结合能。界面间化学结合的形成实现了本文通过合成氮化物(Si3N4/Sialon)将氧化物(MgO/Al2O3)和石墨结合的设计思想。
高峻峰[7]2012年在《过渡金属表面石墨烯和硅烯的成核生长机理与相互作用》文中研究指明石墨烯和硅烯,两者是具有相似的蜂巢形格子的二维单原子薄膜,它们近年来成为物理、材料、化学等领域的新星材料,吸引了众多科研工作者的研究热情。因独特的线性色散关系,近似无质量的超快费米子存在于这两种材料的狄拉克锥中,这两种材料在未来超快微电子器件和自旋电子器件中大有前途。特别是,由于具有超强的力学性质,独特的光学性质,优良的导热等性质,石墨烯在传感器、探测器、太阳能电池和超级电容器等方面有大量的潜在应用。基于密度泛函理论和晶体生长理论,我们系统地研究了石墨烯在金属平台和台阶附近的成核生长行为。研究模型为同石墨烯晶格完美匹配的Ni(111)表面和具有较大失配的Rh(111)表面上的碳团簇CN(碳原子数N=1-24)。研究发现平台上最稳定的石墨烯团簇都含有1-3个五元环。并且在N≈10-12处,碳团簇发生了从碳链到碳sp2网格的结构转变,这个转变尺寸在很大的化学势范围内对应碳团簇的成核尺寸。此外,无论在Ni(111)还是Rh(111)表面,金属台阶都有助于稳定六元环并且进一步降低碳团簇形成能。这样,在一定程度的低化学势下,石墨烯优先在台阶处成核生长。此外,在失配较大的Rh(111)台阶处,我们发现了两种饱和碳链的竞争方式以及石墨烯团簇的非线性生长关系。在石墨烯成核生长过程的研究中,四种用以研究的表面Ni(111), Cu(111), Rh(111)和Ru(0001)上都存在一个有趣的超稳定幻数碳团簇C21,这较好地解释了最近实验上在过渡金属表面观察到的均一大小的碳团簇现象。此外,我们系统地研究了在叁种过渡金属表面[Cu(111),CO(111)和Ni(111)]上钝化效应对石墨烯边界的影响。与真空中的情况截然不同,纯锯齿形边在所有的过渡金属表面都非常稳定,我们还发现了一个新奇的ac(ad)边在Co(111)和Ni(111)面上是最稳定的扶手椅型朝向边；进一步的研究表明这种奇特的边界结构对石墨烯CVD生长行为具有显着的影响。作为石墨烯生长工作的延伸,我们系统地计算了Ag(111)表面上的SiN团簇(N≤24)的结构和稳定性,并以此探究硅烯外延生长的初期行为。同时,我们也计算了Ag(111)表面上叁种类型的硅烯超结构,与实验STM图像直接对比。分析结果表明硅团簇和银表面存在p-d杂化,并且部分sp2特征存留在SiN@Ag(111)中,硅团簇不具有穹顶形结构。通过Ag(111)和Rh(111)上硅烯热稳定性的分子动力学模拟,确定了Ag(111)表面上硅烯的高稳定性。我们解释了银衬底有助于硅烯生长的优越性,这有助于促进实验提高硅烯合成工艺。
闫婷婷[8]2013年在《等离子体辅助制备纳米材料理论模拟研究》文中认为本文的研究内容是基于等离子体设备，利用数值模拟讨论了低气压的气相沉积SiC量子点的生长特性；采用COMSOL探讨了大气压微等离子体在水溶液中的放电特性。具体内容为：（1）纳米材料因其表面效应、体积效应和量子尺寸效应，在生物医学、光电、能源、化工等领域具有重要的应用。气相沉积形成的量子点、薄膜的形态、结构和密度等特性与生长初期沉积的粒子的扩散和成岛的形态分布有着很大的关系，从原子和原子岛的角度研究其微观动力学过程，对于沉积量子点的生长有着重要的意义和价值。论文研究了graphene衬底表面SiC量子点的自组织生长，采用速率方程简单的模拟方法，讨论了Si、C、SiC在graphene上沉积的不同生长情况，通过改变沉积强度，衬底温度和沉积的原子比等参数，研究各参数对SiC量子点在graphene上的生长的影响以及预测其生长模式。（2）工作于液相环境下的大气压等离子体在废水处理技术和生物医用方面的应用潜力引起了人们的广泛关注，但是由于大气压等离子体的复杂性、放电机制的多样性及特性，迫切需要对其进行大量的理论和实验研究。论文研究了溶液中电极附近气体层的形成机理，通过COMSOL数值模拟了气体层以及气体层内电场随电极尺寸、电压、溶液导电率、溶液密度和溶液热容等实验参量的演变，考察了不同参量对气体层的影响。结果表明电压对产生气体层的时间和气体层中的电场大小呈正相关，由于溶液的特性影响了焦耳热的产生，对气体层的产生以及内部电场也有影响，模拟结果与实验的结果相互验证，并对实验的研究起到了预见性的作用。
刘晓珑[9]2014年在《CVD法制备SiC一维纳米材料影响因素的数值模拟研究》文中进行了进一步梳理本文根据自主研制的用于制备SiC一维纳米材料的可控气氛炉内的空间尺寸以及通气方式，设计了四种不同结构的CVD反应室，并基于CFD原理，使用Fluent软件对这四种反应室内的温度场及气流场进行了模拟分析，确定了一种最优结构的CVD反应室，针对该反应室，本文还模拟了其内部各气相组分的分布对SiC沉积速率的影响规律，并与实验进行了对比，其结果是一致的。另外，针对SiC制备过程中常用的Cu，Fe，Ni，Pt等金属催化剂，本文使用Castap软件通过计算Cu，Fe，Ni，Pt的（100），（110）和（111）叁个晶面对SiO和C的吸附能，优选出了制备SiC一维纳米材料的最佳催化剂。主要研究结果如下：首先，设计了四种结构的CVD反应室，分别为：“S”型结构，“叁角”型结构，“双叁角”型结构以及“回”型结构反应室。并根据CFD原理，使用Fluent软件模拟了四种反应室内的温度及气体流速的分布，得到了各反应室内温度及气体流速的分布云图，通过比较分析发现：在达到稳态后，四种结构反应室内气孔附近的温度均比较低，但气流场模拟结果显示，“回”型结构CVD反应室内，在产物生长的基片表面附近存在气体流量最多且层流面积最大，适于SiC纳米线生长的面积最大，最适用于SiC一维纳米材料的连续制备。然后，针对所设计的“回”型结构反应室，建立了合理的化学模型，使用Fluent软件模拟出了反应室内各反应气相组分的分布，以及基片上SiC的沉积速率的分布，结合温度及气体流速分布，发现：基片下方气孔附近温度较低，这可能无法达到SiC的形核温度，同时还存在这大量紊流，阻碍了SiC的生长，而由于C，SiO富集于反应室的中部，使得最终SiC主要沉积于基片的中心位置。这些结果与实验结果是一致的。最后，针对制备SiC一维纳米材料常用的金属催化剂（Cu，Fe，Ni，Pt），根据密度泛函理论，使用Castap软件模拟计算了SiO和C在Cu，Fe，Ni，Pt的（100），（110）和（111）叁个晶面上的吸附能，结果表明：对于叁种金属催化剂，SiO和C会优先吸附于Cu（111），Fe（110），Ni（111）和Pt（111），因为这叁个晶面体系能量最低，最稳定；而往往对SiO的吸附能越大，其最终制得的SiC的量就越大，因此，通过比较发现，Pt（111）对于SiO的吸附能最大，Pt是制备SiC一维纳米材料的最优催化剂。
刘翠霞, 杨延清, 黄斌, 张荣军, 罗贤[10]2008年在《化学气相沉积SiC膜{111}取向生长的原子尺度模拟》文中研究说明在化学气相沉积SiC膜过程中,分别考虑了化学反应的动力学以及基底表面原子的沉积与扩散,利用动力学蒙特卡罗方法,建立了SiC膜{111}取向的叁维原子尺度模型,使用MATLAB模拟了原子尺度的SiC膜{111}取向生长过程.模拟结果表明:膜的生长经历了小岛的生成、小岛的合片与扩展、小岛间达到动态平衡叁个阶段.随着温度的升高,膜的生长速率、表面粗糙度以及膜的厚度都增大.随着生长速率的增大,表面粗糙度增大,相对密度减小.模拟结果与理论和实验具有较好的吻合性.
参考文献：
[1]. SiC生长初期C原子沉积过程的分子动力学模拟[D]. 滕晓云. 河北大学. 2001
[2]. SiC纳米线初期微观生长模式及Ni液滴尺寸对其影响的理论计算和模拟研究[D]. 翟美欣. 青岛科技大学. 2016
[3]. CNx薄膜的制备与研究[D]. 刘军. 江苏大学. 2007
[4]. 石墨烯生长与切割中金属催化机理的理论研究[D]. 邱宗仰. 中国科学技术大学. 2018
[5]. 陶瓷刀具材料纳观界面行为和微观断裂行为模拟研究[D]. 周婷婷. 山东大学. 2012
[6]. 高温氮化制备氮化物—氧化物—碳复合材料基础研究[D]. 彭耐. 武汉科技大学. 2015
[7]. 过渡金属表面石墨烯和硅烯的成核生长机理与相互作用[D]. 高峻峰. 大连理工大学. 2012
[8]. 等离子体辅助制备纳米材料理论模拟研究[D]. 闫婷婷. 上海交通大学. 2013
[9]. CVD法制备SiC一维纳米材料影响因素的数值模拟研究[D]. 刘晓珑. 青岛科技大学. 2014
[10]. 化学气相沉积SiC膜{111}取向生长的原子尺度模拟[J]. 刘翠霞, 杨延清, 黄斌, 张荣军, 罗贤. 无机材料学报. 2008
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