王莹[1]2001年在《计算机分子模拟中并行计算的研究》文中进行了进一步梳理随着计算机技术的发展，计算机分子模拟已成为在分子水平上研究分子结构及性质的一种强有力的工具，越来越受到化学工程界及其它一些领域的广泛重视。与传统的物性研究方法相比，计算机模拟方法有着独特的优越性。它可以通过对模型流体的模拟，揭示宏观性质的微观本质，发现并解释实验现象和规律，指导建立流体的宏观性质模型；还可以较严格地从分子的微观相互作用模型出发预测真实流体的宏观性质。在得到宏观性质的同时，还可以获得实验无法得到的微观或介观的结构现象，以利于分析现象和机理之间的内在联系。 但是，随着被研究对象越来越复杂，计算量也越来越大，传统的串行计算机模拟已不能满足高速度计算的要求。因此研究并行计算势在必行。本文旨在研究并行计算在分子模拟中的应用，以提高分子模拟的计算速度。 首先，利用Turbo-Linux操作系统和消息传递接口标准(Message Passing Interface，MPI)在PC机上实现并行计算的机群系统。 其次，研究了古典分子动力学的叁种并行算法。第一种方法分配各节点一套固定的粒子；第二种方法分配给各节点一套固定的力矩阵的子块；第叁种方法分配给各节点一套固定的空间域。这叁种算法可以在前述的PC机群上实现，而且对于邻近粒子迅速改变的短程有效的分子动力学模拟它们可以实现较高的并行效率。研究结果表明，这叁种算法各有利弊。粒子分解算法(Atom-Decomposition Algorithm,AD)是叁种算法中最简单的一种算法。由于它可以自动地引导各节点上计算量的平衡，因此它比较容易实现。但在这叁种算法中，AD算法的通讯时间在总的计算时间中所占的比重最大。力分解算法(Force-Decomposition Algorithm，FD)也是一种相对来说比较容易的算法。但它需要通过一些预处理过程才可使计算量在各节点上的分布达到均衡。与AD算法相比，它的通讯开销很小，但对于大规模的模拟过程它并不是最优的。空间分解算法(Spatial-Decomposition Algorithm，SD)对于大规模的模拟是有效的，但由于它要受到实际物理域的限制，这北京化工大学硕士学位论文种算法很容易引起计算量在各节点上的不均衡分配，因此，算法的高效实现也是很困难的。 总之，本文的研究结果将对我国化工热力学界的计算机分子模拟水平的提高，加速在该领域与国际的接轨，促进我国化工界并行计算的应用和普及有积极的意义。关键词:分子模拟，并行计算，PC机群，MPI叹、、、、、才工 武卜产、、一叭︺
李佳[2]2004年在《MPICH并行集群系统的建立及其在大规模计算化学中的应用研究》文中认为分子设计、分子轨道能级计算、化工过程模拟与优化以及环境科学等各个领域的计算越来越复杂，规模也呈指数级增长。如此庞大的运算任务单台计算机显然无法胜任。一方面是单处理器性能发展空间有限，另一方面是专用高档并行计算机价格又太昂贵，而且旧有的资源又得不到持续和有效的利用，造成硬件资源空闲和资金浪费。因此，一种能够充分利用现有计算机软硬资源，有效发挥计算资源协同增强作用，同时满足不同专业研究人员高效方便处理的并行计算技术、平台和实现方法就变得十分重要和具有现实意义。 本文在国家自然科学基金资助项目资助下初步建立了由2～8台PC组成的局域网并行集群系统，以此为基础还可以灵活扩展到更多节点。同时，采用消息传递接口MPI作为并行程序解决方案，安装了MPICH并行程序运行环境，用C语言调用MPI消息传递库，并在此基础上编写和实现了包括并行迭代算法、矩阵二维拓扑、叁维拓扑并行算法、分子动力学模拟和叁维图形处理等大规模计算化学体系的并行程序。在此基础上，进一步运用．NET Remoting技术实现了跨网段的分布式计算，为实现异构局域网系统的互联及大规模环境污染预测模型的计算提供了可行的解决方案。 在局域网并行集群系统的构建和计算化学体系并行算法的实现过程中，本文进行了反复实践、验证、修改和稳定性测试工作。在对研究成果归纳和总结过程当中形成了一些新思路和解决方法，有利于不同专业研究人员通过修改、扩充和增加功能模块，独立编制出大规模并行计算应用程序。
姚志强[3]2016年在《计算机辅助的酶的底物虚拟筛选和底物生长系统的设计与开发》文中进行了进一步梳理随着计算机科学的快速发展与计算模拟技术的日渐成熟,计算模拟手段在生命科学研究中的应用日益广泛并取得了丰硕的成果。由于生物系统的天然复杂性,现有的实验手段在深入解析生命活动机制时,常常面临着巨大的挑战,尤其是对于超越了普朗克常量尺度下的微观现象的解析,存在着诸多困难。这时计算模拟手段的出现恰好弥补这一技术上的限制。酶分子的结构与功能特性的研究,作为生命科学研究的核心领域之一,是揭示生命活动的重要基础,这一领域的研究目前尤其迫切需要计算模拟技术的辅助支持。借助这一'计算显微镜'技术,研究者们得以从微观角度在计算机内重现生命活动的奥秘,故此,生命科学研究也进入一个全新的阶段——计算与实验紧密结合的新型生命科学研究。在生物催化工程研究中,需要合适的酶作为催化剂。作为研究的核心内容,酶的催化剂性能至关重要,影响其催化能力的种种因素中,酶与底物间的特异性识别是最为根本的因素。常规的实验手段难以分析这种源于酶的微观结构特性而产生功能特性,为了寻找适合的酶作为催化剂,就必须采用大量的实验来测试不同的底物,构建不同的体系。从理论层面分析酶与底物间的特异性识别,就需要考虑到氢键、范德华作用、静电相互作用、疏水相互作用等原子间产生的非键相互作用,是这些作用共同决定了酶对于催化底物的选择性等宏观特性,而综合分析以上因素,必然需要在原子尺度上开展大量的计算模拟工作。然而,目前对于这一关键性的科学问题,仍然缺乏能够实现快速、高效、完善的分析计算工具与手段。本文即着眼于从现有的计算模拟方法出发,尝试构建全新的计算工具与算法,来解决这一重要科学问题。本文的研究工作主要分为两个部分:第一部分从酶的催化选择性出发,构建了一套算法用于预测酶的底物,即从化合物的集合中快速筛选出可能的底物分子;第二部分则侧重于酶催化潜力的充分挖掘,构建软件用以实现全新底物分子的搜索。两部分研究均着眼于建立具有应用价值的计算方法和工具,服务于未来的酶学的研究。希望通过计算模拟为实验的设计提供有效的指导,进而推进酶学研究中计算模拟与实验的良好结合,带来更多的认知和可能。在本文第一部分中,研究首先从催化机理出发,采用了基于分子对接的过度采样技术,设计了一套基于NAC模型的通用计算流程,并开发了一套计算机辅助酶的底物虚拟筛选软件。在计算模型的验证中,选择了一株已经商业化的脂肪酶——南极假丝酵母脂肪酶B(Candida Antarctic lipase B),作为底物选择性催化预测——底物虚拟筛选的对象。由于CALB能催化酯键水解及其逆向反应,且具有的高度底物选择性,区域选择性和对映体选择性,相关催化机理,结构,特性等实验数据与资料极为丰富,在食品、医药、化工、能源等领域发挥重要作用。通过深入的研究其相关的催化特性、对其结构和功能间对应性的详细分析整理、基于现有研究数据、统计分析和分子模拟的技术手段,通过底物分子的结构与酶的结构间的相互作用模式分析,提出了一套简单有效的底物选择性预测函数(CALB-SP),配合自行编写的配套工具,实现了针对脂肪酶的高准确率底物预测。在针对94个化合物的虚拟筛选中,实现了每天103个化合物预测速度,且预测的真阳性准确率高达92.7%。此外,在另一株腈水解酶(Nit6803)的验证中也达到的91.7%的准确率。本文第二部分中,构建了一套能够充分挖掘酶的催化潜力的计算模拟软件——底物的虚拟设计(De Novo Design)。该方法基于已知的酶与底物的催化机理和结构信息,运用蒙塔卡洛算法、分子力场、组合化学等技术,进行分子片段的虚拟生长,搜寻酶的潜在催化底物分子。该方法采用了被广泛接受的分子力学建模方法,通过结合理论计算得出的关键催化信息,建立了一种快速,高通量的预测新型底物分子的方法。对应的软件主要采用Python语言编写,整合第叁方开源代码,通过MPI方式实现了高效的大规模并行计算(>512 CPU)。在随后的验证研究中,共采用了叁个来源与功能都完全不同的酶作为测试对象。其中针对醛酮还原酶(Gox0644)的醛类底物展开的计算中,成功的找到了 9个与实验结果完全相符的底物,而在腈水解酶(Nit6803)的腈类底物计算结果中,出现了 18个与文献报道底物结构完全相同的底物。随后针对CALB的新型底物的虚拟设计中,除了实现与已报道8个底物结构的完全吻合外,还发现并通过实验的验证了 12个结构全新的底物,充分证明了该软件的准确性与可靠性。
金文正[4]1999年在《水溶液性质及多孔介质吸附过程的计算机分子模拟》文中研究表明随着计算机技术的发展，计算机分子模拟已成为在分子水平上研究流体结构及性质的一种强有力工具，越来越受到化学工程界及其他一些领域的广泛重视。与传统的物性研究方法相比，计算机模拟方法有着独特的优越性。它可通过对模型流体的模拟，揭示宏观性质的微观本质，发现并解释实验现象和规律，指导建立流体的宏观性质模型；还可较严格地从分子的微观相互作用模型出发预测真实流体的宏观性质。在得到宏观性质的同时，还可获得实验无法得到的微观或介观结构图象，以利于分析现象和机理之间的内在联系。本文旨在利用计算机分子模拟方法预测无限稀释水溶液的性质，考察有机物在超临界水溶液中的亲水性以及多孔介质中流体吸附机理。 应用NPT系综MC方法考察BF，SPC，TIPS2，TIP3P，TIP4P等模型，确定了环境条件下最适宜的水分子间的相互作用势能模型TIP4P，以用于常温常压条件下无限稀释水溶液性质的模拟。以甲烷和苯为代表，分别采用NPT系综Monte Carlo耦合参数热力学积分法及分子蜕变耦合参数积分法模拟了无限稀释水溶液的亨利常数及活度系数。结果与文献模拟精度相当，说明本文计算无限稀释水溶液性质的方法具有一定的预测性。 以SPC模型为超临界水溶液水分子间的相互作用势能模型，苯作为有机物的代表，应用NVT系综MC方法，考察了超临界水的特殊微观结构，以及由此而引起的异常行为。通过考察温度、组成、密度等对苯的超临界水溶液中水及苯分子的微观结构的影响，并与常温下的纯水及纯苯溶液作比较分析，得出了有机物苯在超临界水中亲水的结论，并推荐了较适宜的与苯均相混合的超临界水条件，以用于指导化工和环境工程中的超临界反应及分离过程的开发。 吸附操作对于环境工程具有重要意义，可以通过吸附过程来除去空气中的微量有害物质，以达到保护环境的目的。因此，本文用分子模拟方法考察了狭缝碳孔吸附脱除空气中的少量有机物。模拟时以苯作为有害物质的代表，且为简化起见用氮气代表空气。通过模拟并拟合得到了苯及氮气的化学位与主体压力的关联式。应用GCMC方法考察了狭缝孔宽及主体压力对苯吸附选择性及有效超额吸附量的影响，以确定最佳狭缝孔宽及操作工况。 另外，为了保护环境，回收报废的冰箱、空调器等内的过渡型制冷剂HCFC也是环境工程中的重要课题。因此，本文应用GCMC系综方法模拟研究一氯二
张锐[5]2007年在《M5G分子模拟平台的建立和蛋白质模型溶液的研究》文中研究表明蛋白质相关问题是后基因组时代的研究重点。蛋白质保持特定的叁维结构是其行使所有功能的物理基础。随着基因和蛋白质工程技术的发展，蛋白质序列获得的速度很快，而叁维空间结构数据相对较少。蛋白质折迭相关研究对蛋白质设计、疾病成因等方面研究有决定作用，已经成为众多相关学科研究中的核心问题。本文以蛋白质模型化合物和蛋白质分子模型为手段，从折迭热力学驱动力和溶剂环境对折迭影响两个方面研究蛋白质折迭问题，并讨论了所需使用的理论和实验工具(分子模拟方法和微量热方法)。目前蛋白质折迭全原子分子动力学模拟中存在着毫秒碍(microsecondbarrier)：计算机模拟以分秒为时间步长进行积分，计算模拟蛋白质的折迭事件，而折迭过程需要毫秒或更长的时间。本文在利用并行计算模式组建实验室内部计算机集群(cluster)提供的计算能力的同时，结合P2P模式，对相关算法进行改进，建立了基于虚拟运行环境和移动代理的P2P计算平台M5G，利用Internet上大量闲置的个人计算机进行粗粒度分布并行分子动力学计算机模拟。在蛋白质相关研究中，微量热方法是十分重要的工具，可以提供蛋白质分子之间、蛋白质分子与溶剂以及蛋白质分子与变性剂(或改性剂)之间的热力学信息。本文记录了一台等温流动混合型微热量计组装、调试和校正过程，并利用该微热量计测定了一些工业使用的溶剂体系的过量焓数据。本文用该微热量计进行了蛋白质模型分子的溶液热力学行为研究。大多数蛋白质的天然环境并不是单纯的水溶液环境，而是含有许多有机物质的复杂环境。有机物质对蛋白质的溶解度、变性行为、折迭和解折迭及酶的活性等都有很大影响。由于蛋白质结构的复杂性，而量热方法得到数据是宏观的、综合的和非特异性的，不直接反映微观分子尺度信息，所以采用了简单的小分子酰胺作为模型化合物进行研究。糖类和多元醇与蛋白质的相互作用非常重要，能增强蛋白质分子的疏水相互作用等。本文采用叁种醇作为模型，研究了多羟基化合物在水溶液中与蛋白质模型分子的相互作用。微热量计测量了甲酰胺在醇水溶液中的稀释焓，利用McMillan-Mayer理论得到了它们的各级焓作用系数，根据溶质—溶质相互作用和溶质—溶剂相互作用对结果进行了讨论。分子模型和计算机模拟是蛋白质折迭研究中的基础工具，本文使用一种简化模型进行蛋白质折迭热力学研究。由于目前常用的简化蛋白质模型大多以残基为单位对溶剂平均化简化，没有显式考虑溶剂效应，本文提出一种新的简化模型进行溶剂化扩展，并用此模型考察了溶剂对折迭的影响。氧化叁甲胺(TMAO)和尿素溶液对蛋白质折迭的相反作用是蛋白质溶液研究中的重要问题，本文通过全原子分子动力学模拟研究了TMAO和尿素水溶液。通过对溶液结构和溶剂化的分析，得到二者溶液行为差别在分子结构和电荷分布等方面的根源。本文以M5G平台为基础，使用并行复制交换法对模型蛋白质-15个氨基酸残基多肽进行了全原子分子动力学模拟，通过分布并行加速模拟过程，在慢速网络连接的个人计算机上实现高的加速比，捕获了蛋白质α螺旋完整形成事件，同时获得了多肽溶液微观结构和温度关系等热力学和动力学信息。
岳野[6]2010年在《并行耗散分子动力学研究》文中指出随着计算机技术的迅猛发展,应用高性能计算和一些新的算法进行分子模拟的研究已经成为一个新的研究方向。耗散分子动力学(Dissipative Particle Dynamic DPD)作为一种分子模拟的重要方法和工具已经在化工理论研究和化学实验中起到了很重要的作用。但是DPD模拟需要的计算量比较大,因此随着计算的粒子数的增加其计算时间和负载度增长较快,所以将DPD程序并行化,应用一些并行算法对DPD程序改造,可以缩短计算时间,提高计算效率。本论文采用空间划分算法,使用MPICH将DPD程序并行化,2节点并行加速比达到1.635,8节点达到5.8。另外由于传统DPD方法不能处理气体液体分相,因此不能模拟像动态润湿现象等当今很多热点问题,本论文在相关理论指导下将DPD程序改为多体耗散分子动力学方法(Many-body Dissipative Particle Dynamics MDPD),并且用一个毛细管润湿的实验验证MDPD程序的正确性。并且为了提高计算效率,本论文用同样的并行算法对MDPD程序进行了并行化改造,并且模拟了一个当前的热点问题的超疏水现象的Cassie模型,在多次模拟后得到比较理想的实验参数的情况下,通过4个计算节点达到了3.425的加速比,同时通过实验测得该并行程序有比较理想的负载平衡。并行计算作为高性能计算的一种,应用于分子模拟领域,不仅可以对分子模拟起到很大的作用,对高性能计算技术本身的发展也很有帮助,所以二者的结合具有重要的科学研究意义。
程意[7]2014年在《GPU球谐变换算法及其在分子模拟中的应用研究》文中提出随着图形处理器(Graphics Processing Unit,GPU)的快速发展，当前，GPU的理论计算能力和存储器带宽都大大超过了主流CPU。相对于计算机集群和超级计算机，将GPU作为CPU的协处理器完成大规模数据密集型的计算任务，具有更高的性价比。CUDA并行编程使程序员不需要掌握复杂的图形学API就能利用GPU并行计算；而MPI和CUDA混合编程从线程、进程两个粒度在多CPU、多GPU的计算环境下完成并行算法。球谐变换作为球体或者类球体对象的重要描述方法，在分子动力学、天文学、流体力学、热力学、计算机图形学等领域都有广泛的应用。球谐变换在描述复杂对象的时候，采用什么算法获得球谐变换的展开系数直接影响结算结果的准确性。本文的基于GPU的球谐变换快速展开算法，可以加速分子形状相似性的计算速度，具有重要的理论意义和现实意义。球谐变换快速展开算法涉及快速傅里叶变换和勒让德变换。离散傅里叶变换利用分治法思想和蝶形运算降低了时间复杂度和空间复杂度。一般的勒让德变换采用着名的叁项递推公式求任意阶球谐系数，对于多离散点估值的球谐变换，效率不能令人满意。本文的通过线性变换的方法将原来的切比雪夫估值转换为同阶的多项式逼近形式，利用球谐函数采样点对称性降低计算量。本文的基于GPU的球谐变换快速展开算法及其在分子模拟中的应用研究，主要内容包括：1.研究了包括CUDA并行编程模型和CUDA+MPI并行编程模型的并行计算理论和技术和球谐变换快速展开算法的数学基础；2.利用CPU环境下的CUBS、FFTW库函数，实现球谐变换的串行展开算法；3.实现了CUDA环境下的球谐变换快速展开算法，CUDA并行算法在球谐变换展开系数L=1024的情况下和串行算法的加速比达到了9.72。实现了CUDA+MPI环境下的球谐变换快速展开算法，CUDA+MPI并行算法在球谐变换展开系数L=1024的情况下和串行算法的加速比达到了14.66，说明GPU在完成密集计算任务是有良好的表现；4.利用球谐函数作为分子空间结构的数据表示，通过GPU球谐变换展开算法加速计算出的球谐系数表示分子空间结构特征向量，可以缩短比较它们的相似度的时间。
郑默[8]2015年在《基于GPU的煤热解化学反应分子动力学（ReaxFF MD）模拟》文中研究表明深入了解煤热解反应机理对实现煤的高效和清洁利用至关重要。由于煤结构本身的复杂和不均一性,并且热解为高温自由基过程,反应快速,对煤热解自由基和中间产物的演化仍缺乏原位测定技术,造成认识煤热解的反应机理的困难。量子化学特别是密度泛函方法(DFT)是研究化学反应的主流方法,准确度高,但因其计算代价高昂,所能计算的模拟体系规模小(～100原子),仅适用于研究大分子煤模型的局部反应性。ReaxFF是基于键级的新一代化学反应力场,可连续描述化学键的断裂和生成,其准确度接近DFT方法却可大幅度降低计算的复杂度。当ReaxFF与MD相结合(ReaxFFMD)运用于分子体系时,ReaxFF MD可模拟较大的体系(～1000原子),且不必预先定义反应状态或者反应路径,为从分子层次认识复杂煤热解的反应机理提供了新途径。本论文致力于采用ReaxFF MD模拟方法对煤热解反应机理进行深入研究,创建了国际上首个基于GPU的化学反应分子动力学程序系统GMD-Reax,构建了包括不同煤种的大规模煤模型,并利用GMD-Reax直接模拟了所构建煤模型的热解过程,获得了利用实验和其他计算方法难以得到的关于煤热解初始反应机理的认识。本论文还将ReaxFF MD扩展到类煤体系一纤维素的热解研究中,得到了纤维素热解过程中主要产物的演化规律和生成路径。本论文的主要结果和结论如下：针对ReaxFF MD可模拟的时空尺度受限,难以应用于大规模煤热解模拟的问题,本论文提出了基于图形处理器GPU并行的ReaxFF MD实现策略,并创建了国际上首个基于GPU的化学反应分子动力学程序系统GMD-Reax。GMD-Reax充分利用GPU强大的流处理器和CUDA支持大量线程级并行的特点,针对ReaxFF算法中各项势能作用分别采用不同的数据存储和线程组织策略,并对模拟任务在线程间的划分与数据存储模型进行了精细控制和优化,显着提升了整体计算性能。当测试的煤模型体系规模为1378-27,283个原子时,与LAMMPS中ReaxFF的FORTRAN和C语言版本在8 CPU核的并行性能相比,运行于单块C2050 GPU卡的单精度GMD-Reax相对于LAMMPS-FORTRAN的性能加速比为5.9-16.1,相对于LAMMPS-C的加速比是3.3-8.4；双精度GMD-Reax的计算性能相对于LAMMPS-FORTRAN的加速比是2.6-8.1,与LAMMPS-C相比的加速比为1.5-4.2。为了进一步提高ReaxFF MD的模拟规模,利用消息传递编程模型MPI结合GMD-Reax建立了跨节点、多GPU卡的MPI-GMD-Reax程序。MPI-GMD-Reax也表现出良好的体系规模可扩展性,可将ReaxFF MD在桌面计算机上(四节点8K20C GPU)的模拟规模进一步提升至400,000个原子。可见GMD-Reax极大地提升了ReaxFF MD在桌面计算机上的运行性能和模拟规模,使得大规模煤热解模型的模拟得以在桌面机上高效运行。为利用ReaxFF MD模拟开展煤热解反应机理的研究,本论文基于煤的经典平均分子模型和原煤表征的元素分析、工业分析及13CNMR实验数据构建了规模为～5000-～28，000个原子的大规模煤分子模型,包括概念验证烟煤模型、海拉尔褐煤模型和柳林烟煤模型。其中规模最大的柳林烟煤模型含28,351个原子,是当前国际上应用于ReaxFF MD模拟的第二大煤模型。本论文利用GMD-Reax考察了温度(海拉尔褐煤：800-2600 K；柳林烟煤：1000-2600 K)、升温速率(2,8,10,20,40K/ps)和湿度对所创建的大规模煤模型热解行为的影响,得到了不同煤种的主要热解产物(焦炭、焦油、气体)和特定产物(各类小分子气体、苯、苯酚、萘及其衍生物)随时间和温度的演化趋势规律,与经典煤化学及Py-GC/MS热解实验的结果一致。通过对主要产物的产量、所含元素(C、H、O)、质量分布演化趋势的对比分析,明确了模拟温度2000 K是褐煤和烟煤热解过程中的-个转折点,此时的主导反应由裂解反应向缩聚反应转化,开始发生大量的二次裂解、缩聚和交联反应。本论文认为海拉尔褐煤和柳林烟煤在热解的整体行为上是相似的,例如主要产物(焦炭、焦油、气体)的生成趋势一致、小分子气体生成顺序一致(H2O、CO2、CO、CH4、H2)但两种煤的热解也存在差异,例如海拉尔褐煤的热解早于柳林烟煤100-300 K,其失重速率常数高于柳林烟煤,两者之间的差异不会高于一个数量级。借助国际上首个化学反应分析和可视化程序系统VARxMD,本论文探讨了HO·、H3C·和CHO2自由基在煤热解过程中发挥的重要作用,得到了芳香环分解和苯酚生成的反应路径。本论文还首次利用模拟方法阐明了煤热解过程中桥键的断裂概况,包括桥键断裂顺序(-CH2-O->-COOH>-CH2-CH2->Car-O-> Car-CH2-不同桥键的断裂比例及其在不同煤种中的断裂演化趋势。这些反应机理难以通过实验或其他的计算方式获得。本论文首次探讨了模型规模对煤热解ReaxFF MD模拟结果的影响,验证了当模型超过一定规模时(>2000原子),ReaxFF MD模拟不同规模的煤热解体系具有较好的一致性,并阐明了不同的应用所应选取的模型规模。-2000原子的煤模型规模对于描述气体小分子的规律性特征已经足够；但其他较大的特定热解产物(苯、苯酚和萘等)需要较大的煤模型(～30,000原子)才可通过ReaxFF MD模拟获得清晰的演化趋势。由于小规模煤模型热解模拟得到的产物数量较少,统计性差,会影响对热解产物演化规律的观察；大规模模型有利于考察煤热解反应的多样性,得到更具有统计意义的煤热解的全景式描述。研究者需要在模拟结果和计算时间上做仔细权衡。本论文还将上述ReaxFF MD模拟复杂煤热解的方法进行推广,扩展到类煤体系纤维素的热解研究中。通过对含有7572个原子的纤维素模型的ReaxFF MD热解模拟,揭示了纤维素热解过程中主要产物(焦、焦油、乙醇醛、左旋葡聚糖、水、小分了气体)的演化趋势,与Py-GC/MS实验结果一致。利用VARxMD分析了纤维素热解的总体反应路径,得到了乙醇醛、左旋葡聚糖、羟基丙酮等主要产物的生成路径。此外,本论文通过对纤维素热解的高温较短时间尺度和低温较长时间尺度的模拟结果的比较,证实了高温较短时间尺度的ReaxFF MD模拟可在一定程度上再现低温长时间尺度的模拟结果,为被广泛采用的提高模拟温度策略的合理性提供了一定的依据。虽然提高模拟温度对热解产物的影响无法预估,但由ReaxFF MD模拟得到的煤和纤维素主要产物的演化趋势(纤维素热解中乙醇醛、左旋葡聚糖、水的最大产量对应的温度顺序,煤热解中气体生成顺序及荼、甲基荼和二甲基荼出现的温度顺序及其数量下降顺序的趋势)与实验一致,ReaxFF MD在预测煤及纤维素热解过程中特定产物的演化规律极具潜力。本论文利用高性能计算方法将ReaxFF MD应用于大规模煤模型的热解模拟,可获得热解产物全景式的演化趋势规律。借助于VARxMD独特的化学反应分析能力,还获得与之对应的反应机理,这些对煤热解反应机理的认识是实验或其他计算方法难以获得的。本论文的工作表明ReaxFF MD结合GPU高性能计算的模拟新方法为从分子层次上系统地认识复杂煤热解过程提供了新的途径。该方法具有通用性,可扩展到更多领域的应用中。
佟林[9]2012年在《耗散粒子动力学的平衡并行算法及实现》文中进行了进一步梳理作为当今计算机发展炙手可热的技术，并行计算及以其为基础的云计算已经成为了解决大数据量，复杂运算问题的首选方法，越来越多的应用被从单机搬到了云端。并行计算的发展使得我们能更好的整合计算和存储资源，扩大系统的计算和存储能力。耗散粒子动力学（Dissipative ParticleDynamics, DPD）是一种基于介观体系的分子模拟方法。如今，DPD已经被广泛应用到高分子化学、生命科学等相关领域的研究中。但DPD所模拟的问题大多是大规模的，完成一个普通的DPD模拟一般都要消耗大量的时间。为了有效的缩短DPD模拟的计算时间，本文将并行计算和DPD进行了结合，提出了耗散粒子动力学的平衡并行算法(BPDPD)，经高性能计算集群上的实际测试，不但能有效的缩短DPD的计算时间，还能很好的平衡各计算节点间的负载，并减少计算节点间消息传递的信息量。本文首先对DPD的基本原理以及并行计算的理论与实现做了简要的介绍，随后详细说明了耗散粒子动力学模拟的平衡并行算法，及其实现方式，然后介绍了作为本文模拟重要测试实例的锚定蛋白质的聚集现象，最后在Linux集群上对程序进行了测试，并对实验结果进行了分析。
翁金祖[10]2016年在《基于微观质量指标的聚合过程模拟与优化方法研究》文中指出由于聚合物具有多种多样的功能特性,它被越来越多地运用到人们的日常生活当中。众所周知,聚合物的这些特性是由相应的微观质量指标直接决定的。聚合反应过程可以根据反应物的种类数简单的分为均聚和共聚两类。由于聚合物种类的不同,均聚与共聚下的微观质量指标并不一样。均聚下的微观质量指标主要有分子量分布(MWD)；而共聚下的微观质量指标则包括分子量分布、化学组成分布(CCD)以及序列分布(SLD)等。然而,在需要进一步提高聚合物产品的产率与性能时,如何更好更快地解决基于这些微观质量指标的复杂计算问题成为一大难点。基于此,本文分别从均聚与共聚出发,针对不同的微观质量指标,提出了一系列提高计算效率的模拟优化计算方法。具体的研究内容总结如下：1.均聚中的并行模拟计算方法。传统多活性位均聚过程中的动态分子量分布计算方法通过串行执行矩方法计算、活性位净重计算以及累积分布计算等模块来得到最终的动态分子量分布。在详细分析了各个模块之间的通讯关系之后,提出了一种基于活性位维度的分子量分布动态模拟并行计算方法。相对于传统的串行计算方法,该方法能够有效地减少动态模拟计算时间,并且进一步提出一种能够在达到理论最大加速比的前提下并使用尽可能少的CPU核数的分配算法。最后,分别通过两个高密度聚乙烯淤浆聚合牌号切换动态模拟过程来展示所提并行计算方法的加速效果。2.均聚中的牌号切换优化方法。牌号切换过程动态优化问题的两类传统方法分别是基于平均分子量的动态优化方法和基于分子量分布的动态优化方法。通过对第二章动态过程的详细分析,推导出若干定理证明了动态分子量分布与矩模型中的某些状态变量是同时达到稳定的并且给出了二者近似稳定所对应的误差容忍限,之后进行了实例验证。在此基础上,提出了一种结合两类传统优化方法的创新优化方法。新方法保证了牌号切换过程中产品的分子量分布约束,同时避免了动态分子量分布模型所带来的复杂计算。最后,通过一个经典的高密度聚乙烯淤浆聚合过程来展示详细的动态优化效果。3.共聚中的并行模拟计算方法。从均聚到共聚,不仅仅是反应机理的转变,更是微观质量指标的转变。共聚下的微观质量指标更多更复杂。MonteCarlo模拟是用于模拟共聚过程中的微观质量指标的经典方法。针对传统MonteCarlo方法串行计算所带来的低计算效率的缺点,通过结合MonteCarlo方法与图形处理器(GPU)平台的特点,提出了一种基于GPU的并行MonteCarlo模拟计算方法。进一步的给出了并行加速效果的理论分析。相对于传统的MonteCarlo方法,所提方法能够大幅度的减少模拟计算时间。最后,通过两个稳态模拟实例与一个动态模拟实例来展示所提方法的并行计算性能。4.共聚中的不确定性优化方法。既然第四章基于GPU的并行MonteCarlo方法能够实现快速的模拟计算,那么借助于无梯度优化算法,便可以简单的实现基于共聚微观质量指标的优化工作。然而,由于MonteCarlo模拟方法是一种随机性算法,因此该方法本身带有一定的不确定性,相同的输入操作模拟多次所得到的结果都会有所不同。在考虑不确定性的基础上,分析了MonteCarlo方法中不同模拟链数的模拟偏差与模拟方差之间的相对关系,进而提出了一种基于并行MonteCarlo模拟的不确定性优化方法。该方法能够在寻优过程中动态地选择需要模拟的链数,从而一定程度上减少了优化所需要的计算量。最后,通过一个叁元共聚实例来展示所提方法的优化效果。最后,总结本文的一系列工作,并对进一步的研究进行了展望。
参考文献：
[1]. 计算机分子模拟中并行计算的研究[D]. 王莹. 北京化工大学. 2001
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