蒋文举[1]2003年在《微波改性活性炭及其脱硫特性研究》文中认为活性炭烟气脱硫是一种高效资源化的烟气脱硫工艺，它不但可以消除烟气SO_2的污染，而且还可以回收硫资源，是当前研究开发的重要脱硫方法。活性炭吸附催化氧化SO_2的性能及再生技术是该工艺的关键，一直是国内外科技人员研究的重要课题。本文主要对微波新技术在脱硫活性炭改性和再生中的应用进行了深入研究，以期找到一种经济有效的脱硫活性炭的改性方法和再生技术。 在微波场中考察了微波功率、活性炭量、载气流量等对活性炭升温行为的影响。微波场中活性炭的升温行为可分为快速升温(大约60s左右)和升温缓慢两阶段，大约120s后到达高温平台。该温度主要取决于微波功率，活性炭量只对升达最高温度有影响，对升温速率基本没有影响，载气流速对活性炭的升温影响较小。活性炭在微波场中的升温行为可以用对数式和二次多项式来描述。 通过微波在不同微波功率、作用时间对不同粒径活性炭进行改性，对改性前后活性炭孔隙结构、表面基团、元素组成、微晶结构的变化进行了测试，表明微波处理使活性炭比表面积变化不大，孔容稍有缩小，主要变化发生在中孔范围，孔径分布变化不大，只是向小孔方向发生稍微的移动，活性炭基本微晶增大，石墨化程度提高。微波加热使活性炭表面含氧官能团以CO_x形式分解，微波强度越大，氧含量越少，炭中以吡咯氮形式存在的氮元素含量增加。 通过比较微波改性活性炭前后的吸附脱硫能力，结合它们的表面物理和化学性质的变化分析，确认微波改性活性炭的脱硫性能有显着提高，其作用机理在于微波处理后，活性炭表面微观形貌发生了较大的变化，化学基团发生分解，碱性特征增强，表面含氧量减少，以CO形式释出的含氧官能团分解后产生的活性部位和毗咯氮官能团数量增加，吸附502的表观活化能降低。通过微波和电加热改性活性炭的对比研究发现:在微波改性活性炭的过程中，除了微波热效应之外，还存在有微波的非热效应，使活化过程速率增强、降低反应活化能等，从而使微波改性活性炭具有更高的脱硫能力。 应用正交实验研究了微波功率、辐照时间、活性炭粒径对微波改性活性炭脱硫效果的影响，显示微波功率是决定改性活性炭502吸附容量的关键因素，微波功率的增加可以加强改性活性炭的502吸附能力，辐照时间对活性炭改性的影响在4一smin内突出，活性炭粒径越小，改性效果越好，对50:吸附容量也越大。 对502动态吸附实验表明，微波改性活性炭使脱硫效率提高，502吸附容量增大，穿透时间延长。进口502浓度越高，气速越低，穿透时间越长，502吸附容量越大。脱硫最佳操作温度为60℃一80℃。烟气中02和水蒸气对改性活性炭吸附502的产生重要影响，应根据实际情况调节其含量。 建立了微波改性活性炭固定床吸附过程的一维数学模型，测定了NZ一姚一50，体系中502在微波改性活性炭上等温吸附的总传质系数，由K。和q/qco的关系曲线可知，吸附过程属于多步骤联合控制。利用模型模拟了微波改性活性炭床层上502穿透曲线，模拟计算和实验测定基本一致。表明提出的模型具有一定的准确性，可供装置设计或工艺计算时参考。 最后，采用微波技术对饱和含硫活性炭进行了再生实验，结果表明在较低的微波强度下可以获得高浓度的502气体和回收率，微波再生时间极短，在微波功率>150W，3005内即可解吸完全。活性炭量越大，载气流量越小，微波功率越大，越有利于 502出口浓度的提高。
邹学权[2]2008年在《水处理用活性炭的微波改性与再生》文中研究指明氯酚类有机化合物种类繁多，是一类典型的水体“叁致”污染物，其降解及消除一直受到广泛的关注，采用吸附方法去除氯酚也一直是人们的研究热点。活性炭具有高度发达的孔隙结构和极大的比表面积，对分子具有极强的吸附能力，是目前最常用的吸附材料之一。为了适应不同的吸附要求，需要对活性炭进行不同性质的改性处理，以调整活性炭的孔隙结构和表面化学性能，活性炭的微波改性就是一种近年来比较流行的改性方式，同时，由于微波加热具有加热速度快、选择性强、可直接作用到样品上等特点，国内外学者已将微波加热技术应用于活性炭再生工艺并就此展开了大量研究。本文主要对微波技术在氯酚水处理活性炭的改性和再生中的应用进行了深入研究，考察微波改性和再生对活性炭吸附性能的影响，并与其它改性方式与再生方法进行了比较，借助N_2等温吸附、元素分析、XPS、XRD、FTIR、SEM、Boehm滴定等手段研究了活性炭改性与再生前后表面结构与化学变化规律，同时通过2，4-DCP等温吸附实验，考察了活性炭改性与再生前后对2，4-DCP的吸附性能，并结合表征分析，探讨了活性炭微波辐照改性与再生对2，4-DCP吸附的影响机理；本文最后还考察了炭载金属对2，4-DCP分解的影响。结果表明：1、微波改性后活性炭对2，4-DCP的吸附性能增强，最大饱和吸附量增幅在12．5％左右；2，4-DCP在改性前后活性炭上的吸附模式发生了变化，由原先的Langmuir吸附转变为Freundlich吸附。活性炭微波处理后比表面积变化不大，孔容略有缩小，孔径分布变化不大，只是向小孔方向发生稍微的移动；改性后活性炭表面氧含量大幅减少，石墨化程度提高，C=O含量增多，碱性以及疏水性能增强。2、渗氮改性后活性炭对2，4-DCP的吸附能力增强明显，增幅可达22．70％，而氧化处理的活性炭则吸附性能减弱，其中浓硝酸改性活性炭吸附性能最弱；活性炭渗氮改性后比表面积与孔容均变大，而H_2O_2改性活性炭则变化不大，但在孔隙结构方面得到了部分改善，主要是由于H_2O_2的氧化腐蚀打通了封闭的细小微空，积累孔容也略有增加；HNO_3处理活性炭总孔容与比表面积均大幅下降，因为高浓度硝酸的强氧化作用使得活性炭的微孔结构坍塌；活性炭经氧化处理后，样品中氧元素含量迅速升高，表面酸性增强，COOH含量大幅提高，π-π~*作用显着增强，而渗氮处理则与之作用相反。3、用间歇实验方法对渗氮和微波改性活性炭测得的吸附平衡数据和吸附动力学数据分别用Freundlich方程和拟二级动力学方程进行拟合，相关度较高；通过对热力学参数的计算可知这两种改性活性炭对水中2，4-DCP的吸附是放热的自发进行的过程，尽管活性炭渗氮和微波改性后其表面化学性质的变化有利于2，4-DCP在其上的化学吸附，但整个吸附过程仍是由物理吸附主导。4、经过一次微波再生后的活性炭对2，4-DCP的吸附能力较原始活性炭有一定的提高，而再生3次和6次的活性炭对2，4-DCP吸附性能则明显降低，这种吸附性能的变化与再生活性炭孔隙的变化有关，同时也受到活性炭表面化学性质的影响；随微波功率与微波辐照时间的增加，吸附于活性炭表面的2，4-DCP的去除率增加；2，4-DCP在再生过程中一部分发生脱附，绝大部分通过热解方式去除，热解过程中形成的积炭容易堵塞活性炭孔隙结构，造成活性炭孔容、比表面积下降，影响其对2，4-DCP的再吸附能力。5、微波再生技术具有与常规加热方式再生更优越的性能，不仅再生耗时少，而且可以保持活性炭原有孔隙结构。经过多次微波再生后，活性炭对2，4-DCP的吸附容量仍保持在相当高的水平；而电加热再生容易造成活性炭孔隙坍塌，一方面使活性炭孔隙结构不利于2，4-DCP的吸附，另一方面也造成了活性炭再生过程中炭损耗量的增加。6、炭载铁催化剂对2，4-DCP的微波降解具有更高的反应活性。负载金属均以单质与氧化物共存的形式均匀附着在活性炭载体表面，其中铁的氧化物及铁在高温下与表面碳原子形成的羰基铁等都是可以强烈吸收微波的物质，在微波场中升温迅速，利于2，4-DCP的降解；而铜的存在对微波具有反射作用，不利于2，4-DCP的微波降解。
宋雪[3]2017年在《酸—金属离子改性碳质吸附剂及其吸附分离垃圾填埋气CO_2/CH_4的研究》文中研究说明能源短缺和环境问题日益严重使新能源的开发和利用成为世界关注的焦点。垃圾填埋气作为一种生物质能源,其主要成分为CH4和CO2,将CH4从填埋气中提纯并加以利用,不仅能缓解能源危机也能控制温室效应。分离CO2/CH4混合气提纯CH4的方法有很多,吸附法因具有受杂质干扰小、吸附剂再生方便、运行成本低等优点而得到广泛应用。本文选用碳质吸附剂,采用酸和金属离子进行改性,对改性前后的活性炭进行了 N2吸附解吸曲线、红外光谱、扫描电镜等表征,测定了其对CO2和CH4的吸附分离效果,并对吸附机理进行了研究,分析了其用于变压吸附法对模拟垃圾填埋气中CO2/CH4混合气的分离效果和再生性能,得到主要结论如下:①比较了八种不同碳质吸附剂对CO2和CH4的吸附分离情况,发现椰壳活性炭效果最好,由此确定其为改性原材料。对比Langmuir、Sips和Toth模型对吸附等温线的拟合精度发现Sips模型最优,因此利用Sips-IAST模型分析了椰壳活性炭对CO2/CH4混合气的吸附情况,发现其对混合气的吸附过程是以对CO2吸附为主导的竞争吸附。椰壳活性炭对混合气的分离因子随着压力的增加先降低后升高、随着温度的升高而降低。CO2和CH4的吸附量与吸附剂的比表面积、微孔体积之间的关系密切,同时与总孔体积也具有一定相关性。②以椰壳活性炭为原材料,采用不同种类的酸溶液进行改性,分析改性后活性炭的理化性质及对CO2和CH4的吸附分离效果,发现有机酸改性的整体效果优于无机酸,其中以醋酸改性最优。在此基础上,分析了醋酸浓度、改性温度和改性时间对改性活性炭吸附分离性能的影响,确定最佳改性条件为:醋酸溶液浓度15%.vol,改性温度25 ℃,改性时间24h。Sips模型拟合得到最优样品25 ℃时对CO2的饱和吸附量为12.88 mmol/g,比原活性炭增加约29.58%;Sips-IAST模型分析得到其对60/40、50/50和40/60%.vol混合气的分离因子分别为5.04、4.92和4.79。③采用不同种类金属离子溶液对椰壳活性炭改性,发现改性后活性炭对CO2/CH4混合气分离效果的提高程度总体为:碱金属>碱土金属>重金属,其中以钾离子改性为最优。在此基础上,比较了不同钾离子浓度、改性温度和改性时间下改性活性炭的吸附分离性能,得到最佳改性条件为:钾离子浓度0.1 mol/L,即钾离子/碳为0.01mol/10g,改性温度55 ℃,改性时间12h。Sips模型拟合得到最优样品25 ℃时对CO2的饱和吸附量达12.25 mmol/g,比原活性炭增大约23.24%,Sips-IAST模型分析得到其对混合气分离因子比原活性炭增大40%以上。④采用醋酸-硝酸钾两步法改性的活性炭的孔结构变化不大,表面形貌结合了醋酸改性和硝酸钾改性活性炭的特征,官能团类型和物相结构基本没有改变。Sips模型分析得到其对CO2饱和吸附量高达13.36 mmol/g,比原活性炭提高约34.41%。温度25 ℃、压力1MPa时,Sips-IAST模型分析得到醋酸、硝酸钾和两步法改性活性炭对40/60%.vol的CO2/CH4(典型垃圾填埋气)的分离因子分别为4.79、6.39和6.31,均比原活性炭好。不同改性活性炭对混合气的吸附仍是以对CO2的吸附为主导,且改性活性炭对混合气中CO2吸附能力的提高程度比CH4大。⑤通过测定不同浓度醋酸改性活性炭含氧官能团数量的变化及其对CO2和CH4的吸附,基于吸附是由吸附剂物理结构和化学性质的共同作用产生的前提下,将醋酸改性前后活性炭的吸附量分为由孔结构和由表面含氧官能团分别引起的吸附量两部分,分别研究了孔结构和含氧官能团对吸附过程的贡献,得到了含氧官能团变化量与吸附量变化量之间的半经验公式,通过分析发现含氧官能团与CO2吸附量之间密切相关,尤其是羧基和羟基;含氧官能团引起的CO2的吸附为放热过程,且为物理吸附。⑥吸附热力学分析得到:活性炭对CO2和CH4的吸附为物理过程且为自发过程,且CO2吸附的自发性更高;吸附过程中系统趋于有序性;改性后活性炭的标准焓变增大,说明吸附质和改性活性炭间的相互作用更强;等量吸附热随着吸附量的增加而降低表明吸附剂表面不均匀程度较高;吉布斯自由能和熵变的绝对值随着吸附量的增大而分别减小和增大,说明随着吸附的进行自发程度逐渐减小、吸附趋于平衡。吸附动力学分析得到:吸附达到平衡的时间随着温度的升高而缩短;温度升高气体吸附速率变快,且CH4的扩散速率比CO2快;气体在改性活性炭中扩散更快。穿透曲线测试结果显示CH4优先穿透吸附柱,CO2的穿透时间以原活性炭最短、两步法改性活性炭最长;相同情况时,醋酸改性、硝酸钾改性和两步法改性活性炭对CO2/CH4混合气的分离因子分别比原活性炭提高约3.62%、22.85%和21.27%。通过热重分析和对比吸附前后活性炭的红外光谱图可知,原活性炭和改性活性炭对CO2的吸附为物理吸附,这与吸附热力学中结论是一致的。⑦采用变压吸附法测定了两步法改性活性炭对典型垃圾填埋气中CO2/CH4混合气的吸附分离情况发现,随进气流量的增大,穿透时间变短、吸附量减小;随着吸附压力的增大,穿透时间延后、吸附量变大、分离因子先减小后增大;随着吸附剂含水量的增大,吸附量有所下降、分离因子略有变大。因此,实际应用中,建议在控制运行成本的前提下,应尽量减缓进气流量、增加吸附压力以提高活性炭的利用效率和分离效果,吸附剂含水会降低其使用效率、但不会对分离效果产生不利影响。再生实验表明该改性活性炭具有较好的再生性能。
王迪[4]2014年在《制备过程和表面改性对煤质活性炭官能团影响规律研究》文中研究指明活性炭作为一种优质吸附剂，其应用越来越广泛，目前已广泛应用于环境保护、化学工业、食品加工、药物精制等各个领域。柱状活性炭主要是应用于气体的吸附，压块破碎活性炭主要是应用于液体的吸附。活性炭的表面官能团的种类与数量决定了活性炭的表面化学性质，而化学性质决定了活性炭的化学吸附特性。活性炭的表面官能团主要是由制备过程和后处理技术来决定。通过研究制备过程和表面改性，可以大大改善活性炭对特定吸附物质的吸附能力。本文以山西大同（DT）弱黏煤为原料，采用水蒸汽活化法制备压块破碎活性炭。以宁夏太西（TX）无烟煤为原料，添加煤焦油黏结剂，采用水蒸汽活化法制备柱状炭。考察了炭化升温速率、炭化停留时间、炭化终温、活化温度和活化烧失率等因素对煤质活性炭性能的影响。通过改变不同的后处理方式对活性炭表面化学性质进行改性，对柱状活性炭采用高温硝酸氧化改性和微波辐射改性，对压块破碎活性炭采用高温盐酸改性和热处理改性。利用傅里叶红外光谱、Zeta电位、Boehm化学滴定、元素分析、碘吸附值和亚甲蓝吸附值测定等手段，对制备过程和表面改性得到的活性炭的表面官能团含量、种类以及吸附性能的变化进行表征。本文中研究了原料煤在不同温度等级热处理加热后得到的FTIR谱图。结果表明，DT原煤含有较多的C-O-C、-CH3、-CH2-等官能团，含有少量的-OH和-COOH，TX原煤含有少量的-COO-、-OH、C-O-C与-CH2-等官能团。原煤中的侧链在450℃时分解，含氧官能团在600℃时几乎完全分解。本文研究不同制备过程工艺条件对煤质活性炭性能的影响。单因素结果表明，升温速率10℃/min、炭化终温600℃、炭化停留时间30min、活化温度980℃与烧失率50%的条件下得到的压块破碎活性炭具有较高含量的表面官能团；升温速率10℃/min、炭化终温700℃、炭化停留时间60min、活化温度980℃与烧失率60%的条件下得到的柱状活性炭具有较高含量的表面官能团。通过傅里叶红外谱图发现，压块破碎活性炭与柱状活性炭中均含有羟基和单键氧官能团，制备过程中工艺条件的改变对谱图中峰值的影响较小，说明对活性炭中官能团类别的影响不显着。本文最后重点研究了活性炭的表面改性。采用高温硝酸处理和微波辐射改性处理柱状活性炭，高温盐酸处理和热处理改性压块破碎活性炭。结果发现硝酸氧化在柱状活性炭表面增加了柱状活性炭表面-OH和C-O-C官能团，明显增加了-COO-官能团，1.5mol/L得到的活性炭表面酸性基团含量达到0.898mmol/g。高温盐酸处理增加活性炭表面含单键氧的官能团，同时增强压块破碎活性炭表面酸性，在1.5mol/L得到的活性炭表面酸性官能团达到0.301mmol/g。经过微波辐射热处理改性后的活性炭表面含氮的碱性基团增加，含氧官能团发生热分解，使得柱状活性炭表面PHpzc的值增大，840W处理得到的活性炭碱性官能团含量达到0.879mmol/g。热处理改性后活性炭碱性基团相对含量提高，800℃时碱性官能团含量达到0.684mmol/g。与传统加热方式相比，微波辐射加热具有更好的穿透性，能够使得物料受热均匀。
张凡[5]2016年在《微波—酸改性粉煤灰吸附再生废润滑油研究》文中研究表明随着全球工业快速增长,对机械润滑油的需求量日益增加。对废润滑油的再生研究不仅是废油利用的一种有效途径,同时也是缓解石油资源紧缺的一种有效手段。本文针以废润滑油吸附再生技术为基础,以来源广泛、廉价且具有多孔特性的粉煤灰作为吸附剂,并对粉煤灰进行改性研究,使粉煤灰获得较高的比表面积和暴露更多的表面活性位点。文中综述了目前国内外粉煤灰的各种改性方法及微波改性技术的应用领域,最终选取微波辅助叁种无机酸改性粉煤灰,并考察了微波辅助叁种无机酸改性粉煤灰的实验条件,并对改性后粉煤灰对废润滑油的吸附作用进行研究,结果表明:(1)本文采用BET和XRD对粉煤灰进行表征分析,由SPSS回归分析得出方程知,改性粉煤灰吸附废润滑油的能力大小与比表面积成正相关,与平均孔径呈负相关。综合各表征结果知,改性粉煤灰内部孔结构以介孔为主,改性粉煤灰主要晶相结构为石英石、莫来石、磁铁矿、赤铁矿等。且有XRD分析知,粉煤灰经过改性后物相结构变化不大,存在物相成分转换。经过改性后粉煤灰的比表面积均有所增加。(2)本文选用微波辅助叁种无机强酸盐酸、硫酸、硝酸对粉煤灰进行改性处理,经实验的叁种无机酸改性粉煤灰最佳比例是:盐酸和硝酸与粉煤灰的用量是6mL/g,硫酸与粉煤灰的用量是4m L/g,同时微波改性粉煤灰的最佳条件微波功率400W,微波时间是10min。(3)微波改性、酸改性、先微波改性后酸改性、先酸改性后微波改性粉煤灰都是有效的改性方法,且微波改性联合酸改性优于仅酸改性;先微波改性后酸改性优于先酸改性后微波改性;且先微波后硫酸改性优于先微波后盐酸和硝酸改性。(4)采用叁种改性后效果较好的粉煤灰用于废润滑油的吸附精制试验中,在相同的投加量条件下,比较得出微波改性后硫酸改性粉煤灰吸附精制废润滑油效果最好。对其进行单因素实验,考察微波改性后硫酸改性粉煤灰吸附精制废润滑油的实验条件,如接触温度、搅拌时间、搅拌速度,同时根据正交实验结果得知,微波辅助硫酸改性粉煤灰(先微波改性后硫酸改性)对废润滑油优化吸附条件:反应时间60min、吸附温度是90℃、吸附剂投加量是12%、搅拌速度为900r/min,且由正交实验极差分析得知,接触温度对吸附效果的影响最大,其次是搅拌速度,最后为粉煤灰投加量和反应时间。
黄岩[6]2016年在《改性水枝锦活性炭对水中罗丹明B和环丙沙星盐酸盐吸附特性研究》文中研究说明采用废弃的水生植物水枝锦制备改性活性炭,用于吸附去除水体中污染物罗丹明B和环丙沙星盐酸盐。通过Boehm滴定、氮气吸附解析曲线和红外光谱法分析测定了自制丙酮酸改性水枝锦活性炭的物化特性及其对水中罗丹明B和环丙沙星盐酸盐的去除能力,进一步研究探讨了水枝锦改性活性炭在水体中接触的停留时间、溶液pH值和离子强度对污染物罗丹明B和环丙沙星盐酸盐吸附性能的影响。将干燥的水枝锦浸渍在45wt% H3PO4(1.3:1, H3PO4:LS, w/w)中12小时后在马弗炉中焙烧1小时所得活性炭记为LSAC；水枝锦浸渍在45wt% H3PO4与丙酮酸(13:0.02, g H3P04/mol PA)混合液于马弗炉中焙烧1小时所得活性炭记为PA-LSAC;将10g LSAC与含0.08mol丙酮酸100mL溶液混合震荡16小时所得活性炭记为LSAC-PA。测定结果表明：PA-LSAC和LSAC-PA的比表面积分别为1128.93和966.55m2/g,其对应的孔容积分别为0.841和0.663cm3/g,均高于LSAC (877.11m2/g和0.604cm3/g)。由红外光谱和Boehm滴定结果显示LSAC-PA含更多的表面含氧官能团。罗丹明B的吸附量受溶液pH值影响较大。离子强度对罗丹明B的去除影响不大。通过动力学研究活性炭对罗丹明B的吸附过程符合伪二级动力学模型,并采用颗粒内扩散模型解释了其吸附机理。罗丹明B吸附平衡符合Langmuir模型。由Langmuir模型推算出LSAC、PA-LSAC和LSAC-PA对罗丹明B的最大吸附量分别为370.37 mg/g、384.62 mg/g和333.33 mg/g。综上可得PA-LSAC和LSAC-PA可作为去除废水中罗丹明B的有效吸附剂,对于污染物的有效去除前景较好。水枝锦浸渍在45 wt% H3PO4(2:1, H3PO4:LS, w/w)中10小时后在马弗炉中焙烧1小时所得活性炭记为AC；水枝锦浸渍在45 wt% H3PO4与硫酸亚铁铵(10:0.001, g H3PO7/mol FAS)混合液放置10小时后在马弗炉中焙烧1小时所得活性炭记为AC-FAS;10g水枝锦与0.002 mol硫酸亚铁铵于100℃下浸渍2小时后加入20g的45wt%H3PO4继续浸渍10小时,然后在马弗炉中焙烧1小时所得活性炭记为AC-FAS2。测定结果表明：AC-FAS和AC-FAS2的比表面积分别为967.28和959.06m2/g,其对应的孔容积分别为1.084和0.989cm3/g,与AC(1327.68m2/g和1.414cm3/g)相比均有所下降。红外光谱和Boehm滴定结果显示,含酸性和碱性表面官能团的数量AC-FAS2>AC-FAS>AC。通过接触时间和pH值对环丙沙星盐酸盐的影响结果表明,pH值对环丙沙星盐酸盐吸附的影响较大,吸附动力学符合伪二级动力学模型,同时采用颗粒内扩散模型解释了其吸附机理,环丙沙星盐酸盐的吸附平衡过程符合Langmuir模型。由此可得AC-FAS和AC-FAS2去除废水中的环丙沙星盐酸盐实验效果满意,前景较好。
王蕾[7]2014年在《有机酸改性活性炭制备非均相Fenton试剂催化剂处理苯酚废水的研究》文中提出酚类化合物是重要的化工原料和中间体,也是许多工业企业生产的副产品。它是EPA(美国国家环境保护总署)列出的129种优先控制的污染物之一,含酚废水在我国水污染控制中被列为重点解决的有害废水之一。酚类化合物在环境中广泛存在,它作为检测有机污染的指示物,是我国优先监测的持久性有机物,已经被列入具有致癌性单环芳烃之列。如何更加有效的治理含酚废水,减少环境污染,保护人类的生存环境,是一项长期有待解决的工程实际问题。含酚废水的处理方法很多,总体上可分为物理法、化学法、生物法以及电化学方法等。通常情况下,物理、化学的方法适用于高浓度的含酚废水,而生物方法适用于中、低浓度的含酚废水。这些处理方法各有优缺点,从综合治理的角度出发,都难以达到稳定、安全可靠的目的。因此,在众多的处理方法中,Fenton法由于其独特的优势得到了广泛的关注。Fenton法是近年来应用比较广泛的一种化学氧化方法,近叁十年对Fenton法的研究主要集中在如何提高其催化氧化效率上,但在实际应用中会产生大量的铁泥,给反应的出水分离造成一定的困难,同时也增加处理成本。针对这一实际问题,我们采用活性炭为载体,用有机酸改性,负载亚铁离子制备非均相芬顿试剂的催化剂,实验表明,用有机酸改性的活性炭表面含氧官能团数量有明显的增加,可以提高铁离子的负载量。投入反应的活性炭可回收,减少了溶液中的铁离子,进而减少了铁泥的产生,降低成本。本实验采用一种椰壳活性炭为载体,用有机酸改性,负载亚铁离子制备非均相芬顿试剂的催化剂,研究了催化剂处理含酚废水的处理效率。通过实验研究发现：采用柠檬酸,EDTA,叁羟基苯甲酸这叁种有机酸酸对活性炭进行预处理制得的催化剂的催化效率要高于使用硫酸等无机酸改性活性炭制得的催化剂。并对催化剂进行表征,发现这叁种有机酸改性活性炭制得的催化剂的载铁量：EDTA>叁羟基苯甲酸>柠檬酸。在使用有机酸改性活性炭制备的催化剂的实际应用中,采用江苏某化工厂水杨醛生产废水为目标物,该生产废水COD浓度大、有机物含量高,实验中我们通过对废水进行调碱、过滤、气提、氧化、蒸发析盐的一整套工艺实现了资源化利用,具有一定的经济效益。
邢力超[8]2012年在《喷动床内半焦颗粒烟气脱硫技术研究》文中研究说明燃煤烟气中SO_2的排放不仅污染空气、危害健康，而且能够形成严重的酸雨，同时是对我们这样一个硫资源相对短缺国家的极大浪费。加快烟气脱硫和回收技术的研发已成为生存环境可持续发展的迫切需要。干法烟气脱硫工艺既可以脱除SO_2，又能实现硫资源的回收，使其具有良好的应用前景。本文提出将干法烟气脱硫工艺结合喷动床技术来脱除烟气中的SO_2，采用层燃锅炉烟气中分离出来的半焦颗粒作为干法脱硫的吸附剂，从而达到以废治废的目的。本文针对喷动床内半焦烟气脱硫技术问题，通过冷、热态实验手段，考察了半焦颗粒在喷动床内的流体力学特性和脱硫性能。建立了半焦脱硫动力学模型，结合气固两相双流体模型模拟了喷动床内半焦颗粒的脱硫过程，为实现喷动床半焦颗粒烟气脱硫技术的开发与工业化应用提供支持。通过等温氮吸附/脱附法和HK法解析得到半焦颗粒的微孔比表面积、孔容和微孔孔径分布曲线；采用电子显微镜对半焦颗粒孔隙结构进行观察，得出其微孔结构多为开孔狭缝型。采用Lennard-Jones势能函数得到了SO_2、O2、H2O和SO3分子与半焦微孔壁面相互作用的吸附势曲线，并得出相应的最小吸附势能，通过比较说明半焦颗粒对SO_2分子的吸附能力较强，其对SO_2分子的吸附势能相当于吸附特性较好的活性炭颗粒的75%。所以可应用半焦替代活性炭进行脱硫。喷动床内半焦流动特性实验与数值模拟方法均得到：喷动床内半焦颗粒可以形成稳定的喷射区、环隙区和喷泉区的叁区流动结构。随着表观气速的增大，喷动床的喷泉高度逐渐升高，喷射直径逐渐扩大，壁面处颗粒速度逐渐增加。采用环-核流动模型，结合实验得到的喷动床的喷射直径和环隙区颗粒平均流速等参数，得到了喷动床环隙区平均空隙率的分布规律：环隙区空隙率随表观气速的提高而增大，随着床层高度的增加而降低。数值模拟结果与实验结果吻合良好，为模拟热态情况下喷动床内半焦烟气脱硫打下基础。通过实验得到床层压降随表观气速的变化的情况，得到了喷动床不同床高下的最小喷动速度和最大床层压降，并将实验结果与经验模型进行比较，得出喷动床静床高在250到350mm范围内，Mathur和Gishler等人得到的经验模型与实验吻合较好；通过对不同工况下喷动床内半焦损失率的测量表明：在相同的表观速度下，堆积床高越高，其颗粒损失速率越大。通过热态脱硫实验研究得出：喷动床比固定床具有较好的传热性能。另外，喷动床的脱硫效率要比固定床大约高10%，说明喷动床内特有的喷射区、环隙区和喷泉区的叁区流动结构有利于半焦对烟气中SO_2的脱除。通过对不同表观速度下喷动床脱硫效率的测量，得到脱硫效率随着表观速度的增加呈现峰型分布，说明喷动床内半焦颗粒的脱硫过程受到对流传质和停留时间两个因素的限制。通过实验得到喷动床的最优脱硫表观速度为：U mx=1.23~1.45Ums；通过对不同堆积床高下喷动床脱硫效率的测量得到：喷动床堆积高度增加55mm，其脱硫效率大约提高8%~10%。基于气固两相流体动力学，应用双流体模型来模拟喷动床内气固的相互作用。基于L-H动力学理论，建立了半焦脱硫的非均相催化反应速率模型，并求解了脱硫反应的动力学参数。根据得到的脱硫动力学模型，应用“UDF”对Fluent计算软件进行了二次开发，实现了床内气固流动与化学反应的耦合。通过模拟计算，得到床内速度矢量、气量分布、颗粒速度和颗粒拟温度的分布情况，并对喷动床内半焦颗粒脱硫过程进行有效预测，计算结果与实验结果吻合良好。在优化模拟中得出：喷动床的脱硫效率随着反应温度的提高而降低，随着烟气中含氧量和蒸汽量的增加而提高，烟气中蒸汽含量对脱硫速率的影响更加显着。研究表明，本文所建立的基于欧拉多相流模型的喷动床内半焦颗粒烟气脱硫数理模型及数值模拟方法，符合实际对象的特性，有助于揭示喷动床内复杂的稠密气固流动和化学反应规律，为喷动床脱硫反应器的结构设计、优化和运行提供有益的参考。
谭志嘉[9]2012年在《油页岩灰渣脱除硫化氢的研究》文中研究说明油页岩作为一种重要的补充能源以其巨大的储量、丰富的综合利用层次，引起了全世界的关注。油页岩含油率低、灰分含量高，经过燃烧后形成大量灰渣，其灰渣的矿物成分含量很高，利用途径非常广泛。本文以吉林桦甸油页岩灰渣为研究对象，对其物理化学和吸附特性进行研究，主要内容如下：通过XRD、BET比表面积和BJH孔径分布等测试方法对桦甸油页岩灰渣的物理化学特性进行测试与表征，系统的考察了其化学组成、矿物组成、表面特征、BET比表面积、BJH孔径分布等特性参数，结果显示，油页岩灰渣含有大量的中孔和微孔，同时也含有许多活性吸附基团，表明油页岩灰渣具有较强的吸附能力。与活性炭相比，具有来源广泛、价格低廉、能满足工业上需求量大的要求，是一种新型的脱硫剂。试验部分，采用桦甸油页岩灰渣作为吸附剂，分别对模拟瓦斯气和油页岩干馏瓦斯气中的硫化氢进行脱除研究，并测试了不同因素对硫化氢吸附效果的影响，如粒径、吸附温度、湿度、硫化氢浓度等。采用骤冷加强碱法和微波辐射法改性油页岩灰渣原样，并通过试验来分析其脱硫能力的变化，结果可以看出，经过骤冷和强碱改性的样品吸附效果最好，明显的提高了吸附能力，而经过微波改性的样品其脱硫能力比原样稍有增加，可能是由于微波功率不够大、辐射时间比较短有关。选用(NH4)2S溶液法和超声波法对失活油页岩灰渣进行再生试验，结果显示，失活灰渣原样与再生一次样的硫容相差较大，随着再生次数的增加，再生样品的硫容急剧下降，而且再生一次和再生二次之间的吸附能力相差很大。再生到第四次和第五次时，硫容已经降低至几乎为零。从而得知，再生一次时的再生效果和经济性是最好的。
刘帅[10]2008年在《微波改性固体废弃物处理低浓度废气的研究》文中进行了进一步梳理本文以精炼炉渣、粉煤灰和硼泥为原料制备吸收剂,在试验研究的基础上,论证了精炼炉渣和粉煤灰作为一种新型吸收剂的可行性,并且研究了若干因素对脱硫脱氮效率的影响。在微波场测温方面,本文简述了微波加热的机理与特点,综述了目前已经实现的微波场中温度测量的方法,并进行了优劣性比较,提出一种微波场温度测量技术,实际制作了改进型的热电偶,实验结果表明:该改进措施有效、可行。本实验在最佳实验条件下,脱硫效率和脱氮效率分别达到了68.10%和67.50%。利用扫描电镜和能谱仪对吸收剂以及反应后产物的微区形貌和表面成分进行了分析,并采用化学分析方法对二氧化硫和氮氧化物的脱除产物进行了成分分析。结合实验结果,论文对吸收剂在微波作用下的脱硫脱氮机理进行了探讨。本研究为精炼炉渣、粉煤灰和硼泥的资源化利用提供了又一途径,同时实现了以废治废,为精炼炉渣、粉煤灰和硼泥用作吸收剂提供了初步的技术方案,对保障我国固体废物资源化利用与环境的可持续发展具有重大意义。资料显示:目前尚未见到国内外以精炼炉渣、粉煤灰和硼泥作为脱硫脱氮剂在微波作用下进行烟气处理实验的研究报道,本文进行的初步探讨为精炼炉渣、粉煤灰和硼泥资源化的利用提供了基础技术指标。
参考文献：
[1]. 微波改性活性炭及其脱硫特性研究[D]. 蒋文举. 四川大学. 2003
[2]. 水处理用活性炭的微波改性与再生[D]. 邹学权. 浙江大学. 2008
[3]. 酸—金属离子改性碳质吸附剂及其吸附分离垃圾填埋气CO_2/CH_4的研究[D]. 宋雪. 重庆大学. 2017
[4]. 制备过程和表面改性对煤质活性炭官能团影响规律研究[D]. 王迪. 中国矿业大学. 2014
[5]. 微波—酸改性粉煤灰吸附再生废润滑油研究[D]. 张凡. 重庆工商大学. 2016
[6]. 改性水枝锦活性炭对水中罗丹明B和环丙沙星盐酸盐吸附特性研究[D]. 黄岩. 山东大学. 2016
[7]. 有机酸改性活性炭制备非均相Fenton试剂催化剂处理苯酚废水的研究[D]. 王蕾. 南京大学. 2014
[8]. 喷动床内半焦颗粒烟气脱硫技术研究[D]. 邢力超. 哈尔滨工程大学. 2012
[9]. 油页岩灰渣脱除硫化氢的研究[D]. 谭志嘉. 东北电力大学. 2012
[10]. 微波改性固体废弃物处理低浓度废气的研究[D]. 刘帅. 辽宁科技大学. 2008
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